马建民Small Methods: 揭示商用碳酸盐和Li+溶剂化结构在锂金属电池SEI形成中的作用

固体电解质界面相（SEI）是由电解质组分决定的，它可以使电池具有抑制Li枝晶生长的能力。然而，尽管一些碳酸盐在电解液中得到了很好的应用，但商用碳酸盐对原位生成SEI的作用机理及其对循环性能的影响尚不清楚。

在本工作中，湖南大学马建民副教授等人利用量子化学计算和分子动力学揭示了碳酸盐电解质添加剂在原子水平上SEI的形成机理。证实了锂配位碳酸盐是SEI形成的主要参与者，并阐明了它们对电池性能的影响。

图1. Li||Li对称电池的电化学性能

氟乙烯碳酸酯(FEC)表现出与乙烯乙烯碳酸酯(VEC)、乙烯碳酸酯(EC)和乙烯碳酸酯(VC)完全不同的行为。高还原电位的锂离子配位添加剂（如FEC和VEC）通过将碳酸丙烯酯（PC）和LiPF₆排除在分解过程中来主导SEI的形成。

相应的Li||Li对称电池表现出比纯PC电解液更强的长期性能，而低还原电位添加剂(如EC和VC)不能通过赢得竞争反应而形成统一的SEI。

图2. Li||NCM622 全电池的电化学性能

Unveiling the Role of Li⁺ Solvation Structures with Commercial Carbonates in the Formation of Solid Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries. Small Methods. 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100441

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马建民Small Methods: 揭示商用碳酸盐和Li+溶剂化结构在锂金属电池SEI形成中的作用

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