AFM：基于拓扑化学自氮化实现的异质结构用于可充锂化硅-多硫化物全电池

基于金属氮化物的异质结构一直是锂硫电池中有效的多硫化物介质。尽管如此，迄今为止开发的这些异质结构主要依赖于以腐蚀性NH₃或合成含氮试剂作为氮源的高温氨化，这会带来潜在的环境危害和其他技术挑战。

四川大学吴昊教授、郭俊凌教授、张云教授设计了一种由天然结构蛋白质衍生的具有内置TiN/TiO₂异质结构的多腔碳纳米纤维宿主结构，以用于高性能锂多硫化物电池和先进的锂化多硫化硅全电池。

TiN/TiO₂异质结构是在天然富氮生物前体热解时在碳纳米纤维中自发产生的，伴随着热诱导的拓扑化学自氮化，无需任何额外的氮源。实验结果结合理论计算表明，自氮化生成的TiN/TiO₂异质结构不仅有效提高了多硫化物的捕获能力，而且为多硫化物转化提供了具有丰富催化活性位点的极性异质界面。此外，具有有序腔室状内部空间、大比表面积和高电导率的多孔碳纳米纤维主体基质有利于液态多硫化锂的注入和空间容纳，同时确保电池可以在贫电解质下工作。

基于TiN/TiO2-MCF的锂多硫化物电池显示出高放电容量（1406 mAh g^–1在 0.1 C)、出色的倍率性能（5 C时为692 mAh g^–1）和长循环稳定性（500次循环中每循环0.023%的超低容量衰减）。此外，在贫电解质条件 (3 µL mg^–1 ) 下，实现了接近6 mAh cm^–2的高面积容量和5.8 mg cm^–2的高S负载。更重要的是，配置有锂化硅负极和多硫化物正极的全电池表现出优异的可充电特性，如高倍率充/放电（高达5 C）、良好的循环寿命（500次循环）、恒定的库仑效率（98.5%以上）和高重量能量密度（588 Wh kg^–1）。

图1 制备及表征

图2 基于锂化硅负极和多硫化物正极全电池的性能

A Heterostructure-In-Built Multichambered Host Architecture Enabled by Topochemical Self-Nitridation for Rechargeable Lithiated Silicon-Polysulfide Full Battery. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103456

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AFM：基于拓扑化学自氮化实现的异质结构用于可充锂化硅-多硫化物全电池

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