中南大学吴飞翔教授AEM：低浓度电解质助力低温Li–S转化化学

低温锂硫电池（LSB）的发展受到了硫利用率和循环性能较差、平面Li₂S生长、多硫化锂（LiPSs）转化受阻以及阳极稳定性较差的抑制。

在此，中南大学吴飞翔教授团队通过比较0.1和1 M LiFSI电解质的性能，提出了新见解，LCE被证明对低温LSB有益。具体而言，根据形态观察和理论模型的生长模式分析，LCE中的Li₂S成核转变为初始核较少的渐进模式，这有利于Li₂S的垂直生长，导致在低温条件下更完整的锂-硫转化反应。

此外，通过可视化实验、计算模拟和渐进电化学阻抗谱，LCE抑制LiPSs聚集的能力得到了支持，这种抗聚集能力有效地增强了Li–S转化反应动力学。特别地，在LCE中，具有LiF和Li₂S/Li₂S₂的保护性SEI可能实现稳定的负极。

图1. 多硫化物吸附及理论模拟

总之，该工作通过使用低浓度电解液，提高了LSB在低温条件下的循环稳定性和比放电能力。具体而言LCE的突出作用主要体现在三个方面。

首先，LCE能够切换Li₂S核进入渐进模式，减少初始核量，促进垂直成核，避免锂过早结束Li₂S沉积。其次，通过降低锂盐的浓度，降低电解质中的桥联Li⁺，从而抑制LiPSs的聚集，第三，在LCE中，LiPSs和LiNO的协同效应有助于建立致密的SEI，保护负极免受锂盐和溶解LiPSs的侵蚀。因此，该工作实现了用于低温条件下的稳定和高容量LSB。

图2. 电池性能

Low Concentration Electrolyte Enabling Anti-Clustering of Lithium Polysulfides and 3D-Growth of Li2S for Low Temperature Li–S Conversion Chemistry, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302850