设计致密的高硫负载正极,同时获得快速的硫氧化还原动力学并抑制贫电解质中的重穿梭,从而在不牺牲Li-S电池 (LSB) 重量性能的情况下获得高体积能量密度是一项重大挑战。
在此,广东工业大学李运勇教授 等人通过将Co掺杂到MoSe2 (表示为 Co-MoSe2 )中来设计一种双功能电催化剂,该催化剂通过一步水热反应与导电 MXene纳米片原位杂化,从而获得 Co-MoSe2 /MXene纳米片。
结合致密硫结构的智能设计,制造的高密度S/Co-MoSe2 /MXene整体正极(密度: 1.88 g cm-3 ,电导率: 230 S m-1 )在常规电解液中实现了1454 mAh g-1 的高可逆比容量和 3659 Wh L-1 的超高体积能量密度,以及在0.1C下 3.5 μL mgs-1 的极贫电解液下约 8.0 mAh cm-2 的高面积容量。
图1. MoSe2 /MXene催化剂的结构和DFT计算
实验和DFT理论结果表明,将Co元素引入MoSe2 平面可以形成更短的Co-Se键,促使Mo 3d带接近费米能级,并在多硫化物和Co-MoSe2 之间提供强相互作用,从而提高其固有的电子电导率和催化活性,以在致密的高硫负载正极中实现快速氧化还原动力学和均匀的Li2 S成核。这项工作为构建具有贫电解质的高体积能量密度、高面积容量的LSB提供了一个很好的策略。
图2. 0.1 C时贫电解质中S/Co-MoSe2 /MXene的电化学性能
Ultrahigh-Volumetric-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries with Lean Electrolyte Enabled by Cobalt-Doped MoSe2 /Ti3 C2 Tx MXene Bifunctional Catalyst, ACS Nano . 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02047
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