​王威/刘冬梅/王京Nature子刊：水凝胶界面电场增强S型异质结光生电荷转移，实现协同催化PMS活化

过硫酸盐(PMS)可以通过光照、超声、热、电和催化剂等方法活化产生活性氧物种(ROS)，从而有效降解和矿化废水中的有机污染物。其中，过渡金属催化剂具有氧化态多样、操作可控和成本低等优点，在PMS活化中表现出良好的性能。然而，单组分金属催化剂在反应过程中由于高价态的产生往往导致催化活性不足。

同时，粉末状催化剂在反应环境中的分散性使得催化剂难以回收，并且金属离子的浸出也不利于其应用。因此，设计具有优异催化性能的新型PMS活化材料以克服过渡金属基催化剂的缺点至关重要。

近日，哈尔滨工业大学王威、刘冬梅，苏黎世联邦理工学院王京等设计了一种S型异质结构PBA/MoS₂@壳聚糖水凝胶(PBA/MoS₂@CSH)催化剂，用于光激发下协同活化PMS以促进多相催化氧化过程。

与传统的PMS活化机理相比，所制备的PBA/MoS₂@CSH催化剂中的过渡金属(CoFe PBA)和助催化剂(MoS₂)能够通过金属价态之间的循环有效地活化PMS，而且PBA/MoS₂界面电场增强了光生载流子通过S型途径高效转移，进一步促进PMS活化和去除多西环素(DC)。

此外，与传统的粉末催化剂不同，PBA/MoS₂@CSH通过天然高分子壳聚糖交联成具有三维高分子链闭合网络的毫米级水凝胶珠，这有利于在高级氧化过程中使PMS更快地富集到活性位点，加速氧化还原反应，导致DC通过自由基/非自由基降解。这可以减少过渡金属活化剂的使用，并且CSH的活性-NH₂和-OH基团能够限制金属离子的浸出，提高催化剂的稳定性。同时，PBA/MoS₂@CSH可以很容易地从水溶液中分离出来，方便在实际中的回收再利用。

总的来说，该项工作深入研究了光激发S型异质结界面电场高效电子转移的机理，揭示了光生载流子与PMS活化的协同效应，为未来PMS活化功能材料在水体修复领域的开发和应用提供了指导。

Enhanced and synergistic catalytic activation by photoexcitation driven S−scheme heterojunction hydrogel interface electric field. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42542-6