三单位联合AM:高还原石墨烯氧化物有效增强Melon的光电化学析氢性能

在气候变化时期,可再生能源被广泛研究,以解决全球能源危机和环境可持续性问题。在可再生能源中,通过太阳能由水产生的氢燃料(绿色氢)因其自发性和生态相容性而受到青睐,而这也就需要开发高效、环境友好和可持续的技术来生产绿色氢。

为此,光催化、光电化学和太阳能水分解正在努力研究,而这些技术最重要的研究领域之一是合成有效的光催化剂。过渡金属氧化物/硫族化合物与贵金属结合通常是优选的光催化剂,然而在实际应用中,无金属的光催化剂将更有利,尤其是含碳材料。聚合氮化碳(PCN)的未凝聚形式一般称为Melon,其常被用作光催化剂,但由于其光吸收弱、活化能高、光激发载流子分离效率低,而导致其光转换效率较差。

基于此,古腾堡大学Wolfgang Tremel、阿卜杜拉国王科技大学Udo Schwingenschlögl和法赫德国王石油矿产大学Muhammad Nawaz Tahir等人报告了用高还原氧化石墨烯(HRG)设计Melon带隙的实验和理论研究。

三单位联合AM:高还原石墨烯氧化物有效增强Melon的光电化学析氢性能

本文在AM 1.5 G光照下,利用三电极体系测试了不同比例的HRG@melon的光电化学水分解性能。测试后发现,由Melon组成的光电极在光照下仅表现出微弱的光电流,并且具有较高的起始电位。

此外,在-0.75 VRHE时催化剂的光电流密度仅为0.071 mA cm-2。相比之下,1% HRG@melon纳米复合材料在-0.75 VRHE时则显示出最高的光电流密度(0.63 mA cm-2),其他含0.1%和2% HRG的光电极没有表现出更好的光电流。对于含0.1% HRG的复合材料,可能是由于HRG的量不足以产生显著的效果,而当HRG含量为2%时,催化剂会存在常规的导电行为,在光照下仅产生微不足道的性能改善。

值得注意的是,随着HRG的增加,催化剂的起始电位向较低的阴极电位显著偏移,直到HRG含量达到1%(-0.71 VRHE→-0.24 VRHE)。因此,在三种不同的HRG@melon光电极中,1%的HRG@melon纳米复合材料表现出最好的光电化学性能。

三单位联合AM:高还原石墨烯氧化物有效增强Melon的光电化学析氢性能

为了更好地了解机理,本文进行了理论计算以研究RG和melon之间的耦合。计算后发现,melon的带隙为2.6 eV,这与实验值一致,也与之前的实验(2.7 eV)和理论(2.6 eV)结果一致。此外,吉布斯自由能差(△GH*)可用于因研究催化剂的HER活性。令人惊喜的是,在melon中添加HRG显著改善了催化剂的△GH*,HRG组分的OH和COOH官能团导致电荷的重新分布,最终降低了HER的活化能。

总之,本文的实验和理论结果都表明,催化剂增强的析氢反应活性是由于(1)HRG的高表面积;(2)melon的π共轭庚嗪环基团的存在;(3)在HRG和melon的界面上电荷的重新分布。此外,melon中伯胺基团的存在提高了光阳极的润湿性。综上所述,本文制备的HRG@melon纳米复合材料可以作为绿色、低成本和高效的光催化剂用于相关应用。

三单位联合AM:高还原石墨烯氧化物有效增强Melon的光电化学析氢性能

Bandgap Engineering of Melon Using Highly Reduced Graphene Oxide for Enhanced Photoelectrochemical Hydrogen Evolution, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202301342.

https://doi.org/10.1002/adma.202301342.

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