固态电解质界面相（SEI）的形成高度依赖于电解液在电极表面的还原反应。稳定的SEI可防止石墨负极和电解液之间的直接接触，从而抑制电解液的还原分解。否则，电解液的连续分解会导致低库仑效率，同时伴随的溶剂共插层反应还会导致石墨结构的破坏。本文报道了一种由LiFSI、双（2, 2, 2-三氟乙基）醚（BTFE）和二甲氧基乙烷（DME）组成的局部高浓电解液（LHCE）。通过阴离子的优先分解，LHCE可以在石墨表面形成均匀而坚固的SEI层，从而显著抑制醚类溶剂的共插层反应，实现了高度可逆的快速Li+嵌入/脱出。该策略为抑制下一代LIBs的溶剂共插层反应提供了一种有效的方法。Inhibiting Solvent Co-Intercalation in Graphite Anode by Localized High-Concentration Electrolyte in Fast-Charging Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202009738
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Adv. Funct. Mater.：压力自适应路径助力复合负极中均匀锂电镀-剥离
锂金属由于其超高的比容量和较低的还原电位，被视为一种优良的负极材料而正在复兴。然而，不受控的锂枝晶生长和大的体积波动造成的不稳定界面，导致锂金属负极仍未用于实际的可充电池。本文报道了一种新兴且合理的复合负极，即导电基体与弹性聚合物基复合负极，通过引入压力自适应路径来调节复合负极内部的Li电镀/剥离。在电镀/剥离过程中，导电基体内部填充的弹性聚合物会产生自适应压力，当其超过Li的屈服强度后，能够限制内部Li的生长，同时由于压力作用下电子路径的持续存在，可以实现高利用率的沉积Li并减少死Li。在实际应用条件下，压力自适应复合负极组装的全电池在循环160次后，容量保持率为80%。该工作揭示了Li在自适应压力下的行为模式，有助于进一步探索Li电镀/剥离过程中电化学-力学耦合机理。A Pressure Self-Adaptable Route for Uniform Lithium Plating and Stripping in Composite Anode. Adv. Funct. Mater. 2020. DOI: 10.1002/adfm.202004189.
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Angew. Chem. Int. Ed.：利用弱溶剂化电解液调节锂离子电池的界面化学
锂离子电池的性能很大程度上取决于其界面化学性质，而界面化学受电解液的调节。本文报告了一种由非极性纯溶剂组成的弱溶剂化电解液（WSE，1M LiFSI-1,4-二氧六环），在该电解液中形成了一种特殊的溶剂化结构，即在1.0 M的低盐浓度下，离子对和聚集体占主导地位。因此，WSE可以在石墨负极表面形成独特的阴离子衍生SEI层，从而使锂离子电池具有快速充电和长期循环的特性。该研究为具有理想性能储能装置的精确电解液工程开辟了一条崭新的道路。Regulating Interfacial Chemistry in Lithium-Ion Batteries by a Weakly-Solvating Electrolyte. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202011482.
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Angew. Chem. Int. Ed.：利用硫容器直接调节工作锂硫电池中多硫化物中间体
多硫化物中间体（PSs）是锂硫（Li-S）电池中的活性物质的液相物种，它连接着绝缘性固体硫与硫化锂之间的电化学反应，是充分发挥高比能Li-S电池的关键。控制PSs的反应性和分布是提高Li-S电池性能的重要指标之一。本文提出了硫容器添加剂的概念，用于直接对PSs进行改性。电解液中的硫容器可以通过与可溶性硫物种的可逆反应来存储和释放硫原子。因此，Li–S电池中可溶性PS中间体被有机PS容器代替，从而实现对液态硫物种的总体调节。二（三）硫醚聚乙二醇硫容器在PSs的可逆转化中具有高效性，可在液体组分聚集、反应动力学和固体沉积等方面对硫正极的电化学行为产生多重影响，从而提高Li-S电池的稳定性和容量。硫容器的概念为直接调节PSs提供了一种策略，对Li-S电池及多相电化学系统的精确调控提供了启示。Direct Intermediate Regulation Enabled by Sulfur Containers in Working Lithium–Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI:10.1002/anie.202008911
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Chem：离子溶剂化学启发的阳离子添加剂策略用于稳定钠金属电池电解液
由于钠金属负极具有高反应性和枝晶生长的特点，建立稳定的电解液是钠金属电池的关键技术之一。受离子溶剂化学的启发，本文提出了一种适合于钠金属电池的阳离子添加剂的合理化策略。研究了一系列阳离子添加剂（Li+、K+、Mg2+、Ca2+、Cu2+、Zn2+、Al3+）对NaPF6-DME电解液的影响。通过第一性原理计算，研究了阳离子添加剂对电解液稳定性和溶剂化结构的影响。分子动力学（MD）模拟证实了引入阳离子添加剂后的电解液溶剂化结构。有限元模拟、原位光学显微镜观察和电化学测试进一步验证了密度泛函理论（DFT）和MD计算所预测的阳离子添加剂策略。结果显示，Li+是一种很好的钠金属电池正极添加剂。该研究建立了钠金属电池阳离子添加剂设计的一般原则，也为其他可充电池提供了一种研究范式。Ion-Solvent Chemistry-Inspired Cation-Additive Strategy to Stabilize Electrolytes for Sodium-Metal Batteries. Chem 2020. DOI: 10.1016/j.chempr.2020.06.036
氧化还原介质（RMs）是加速多电子硫电化学反应动力学的重要媒介。然而，可溶性小分子RMs通常会加剧电池内部的穿梭现象，从而进一步降低电池的效率和可循环性。本文提出了一种用于RM设计的半固定化策略，以有效调节硫电化学，同时规避工作电池中固有的穿梭问题。将氧化还原性酰亚胺单体与柔软的聚环氧乙烷-聚环氧丙烷链共聚，得到一种空间受约束但具有动力学活性的半固定化RM（PIPE）。在0.5C下，少量的PIPE（正极中含5%）使硫正极的循环性从37次循环扩展到190次，容量保持率为80%。这种半固定化策略不仅丰富了对碱金属电池中RM辅助硫电化学的认识，而且对先进电化学储能装置中活性添加剂的化学设计也有一定的启发作用。Spatial and Kinetic Regulation of Sulfur Electrochemistry on Semi‐Immobilized Redox Mediators in Working Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202007740
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Angew. Chem. Int. Ed.：锂金属负极能在90℃下于液态电解质中循环吗？
锂金属负极作为多样化场景中下一代电池的理想负极，需要在高温下稳定运行。然而，由于常规液态电解液中电解液和固态电解质界面相（SEI）的低热稳定性，锂金属负极在高温（＞55℃）下的性能和安全性较差。本文将LiFSI和LiNO3溶于氟代碳酸亚乙酯（FEC）和四甘醇二甲醚（TEGDME）的混合溶剂中，构建了一种耐高温的电解液。当该电解液应用于Li|LiFePO4电池时，锂金属负极在90℃高温下可稳定循环100圈，容量变化率为91.5％。升高的温度会引起锂盐和溶剂的独立不完全分解，从而显着改变SEI的成分。一些不稳定的中间产物在90℃下出现，使锂沉积的均匀性变差。这项工作不仅展示了锂金属负极在90℃下的工作，而且提供了对可充电池固态电解质界面和高温下锂沉积的基本认识。Cycling a Lithium Metal Anode at 90 °C in a Liquid Electrolyte. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.202002711
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Angew. Chem. Int. Ed.：锂电池中的锂键
锂键类似于氢键，因此期望其表现出类似的特征和功能。此外，锂的金属性质和大半径赋予了锂键特殊的性质。锂电池作为锂元素最重要的应用之一，为锂键化学的研究提供了新的机遇。从这一观点出发，本文回顾了锂键的历史发展和概念，以及锂键在锂电池中的应用。对锂电池中的锂键进行了全面的了解，并对其未来的发展进行了展望。Lithium Bond in Lithium Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI: 10.1002/anie.201915623
锂枝晶生长导致的低库仑效率、短循环寿命限制了锂金属负极的实际应用。稳定的固态电解质界面（SEI）是抑制Li枝晶形成的关键。本文采用基于有限元方法的定量电化学-力学模型，研究了电沉积过程中SEI层的局部应力和形变演化状态。此外，还研究了结构均匀性和机械强度对不同工况下SEI稳定性的影响。结果显示提高SEI的结构均匀性是提高SEI稳定性的最有效途径，它调节了离子的传输。此外，追求极高的机械强度是毫无意义的，建议弹性模量为3.0 GPa。这项工作为稳定SEI层的合理设计提供了一个思路，并为Li金属负极的实际应用提供了一条可能的途径。The Failure of Solid Electrolyte Interphase on Li Metal Anode: Structural Uniformity or Mechanical Strength? Adv. Energy Mater. 2020. DOI: 10.1002/aenm.201903645
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Energy Storage Materials：快充全固态锂金属电池中硫化物电解质的界面氧化还原行为
硫化物固态电解质为构建高能量密度固态锂金属电池提供了巨大的机遇。硫化物电解质的高离子导电性使固态电池能够在高倍率下工作。然而，硫化物电解质在工作电池中会出现严重的分解现象，这对其实际应用构成了很大的障碍。硫化物的分解行为是复杂的，并且强烈依赖于电化学窗口，其中一些甚至在电池循环期间被认为是可逆的。本文研究了Li7P3S11硫化物固态电解质在不同电压窗口下的氧化还原行为及其对界面传输和电池循环寿命的影响。引入Li|Li4Ti5O12 (LTO)电池以进一步探讨多相氧化还原反应对界面离子传导的影响。通过改变工作电压窗口来调节电解液的氧化还原行为，Li|LTO金属电池可在10分钟内（6C下）实现快速充放电，并在1C下可循环600次，容量保持率为85%。此外还组装了全固态Li|LTO金属软包电池，其循环性能稳定，容量为120 mAh g−1。这项工作提供了对硫化物电解质界面氧化还原行为的理解，为未来高能量/功率密度固态锂电池的合理设计提供了新的见解。Interfacial redox behaviors of sulfide electrolytes in fast-charging all-solid-state lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2020. DOI: 10.1016/j.ensm.2020.05.017写在最后
