JACS:用于研究锂金属沉积初始过程的电化学表面等离子体共振光谱

锂金属在负极表面电沉积的初始过程决定了锂金属二次电池的充电性能。然而，在动态现场原位（Operando）条件下，通常难以检测到初始的锂金属沉积或锂金属的早期成核和生长过程。

在此，日本产业技术综合研究所（AIST）的Mitsunori Kitta等人提出了一种表面等离子体共振 (SPR) 光谱结合电化学操作的光学诊断方法，用来对锂金属电沉积的初始阶段进行超灵敏检测。SPR在沉积在玻璃基板上的薄铜膜中被激发，该铜膜还可用作集流体来实现锂金属电化学沉积。

图1. 用于SPR反射模拟的锂金属沉积的简单模型

对于基于碳酸丙烯酯 (PC) 的锂离子电池电解质，在循环伏安法和恒电流操作下，通过反射光谱中SPR吸收倾角的变化很容易检测到锂金属沉积。电化学SPR 对金属沉积高度敏感，已证明能够检测对应于几个锂原子层的大约0.1 nm的平均厚度。

为了确定生长机制，作者模拟了各种可能的锂金属沉积过程的SPR反射光谱，并将模拟光谱与实验数据进行比较，发现与公认的PC基电解质锂金属沉积的成核和生长模型非常吻合。这项工作展示的 EC-SPR的诊断方法有助于扩展锂电池以及基础界面电化学研究。

图2. 模拟光谱与实验结果的比较

Electrochemical Surface Plasmon Resonance Spectroscopy for Investigation of the Initial Process of Lithium Metal Deposition, Journal of the American Chemical Society. 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04934

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04934

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JACS:用于研究锂金属沉积初始过程的电化学表面等离子体共振光谱

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