通讯作者:邢巍研究员、葛君杰研究员、刘长鹏研究员、姜政副研究员
通讯单位:中国科学院长春应用化学研究所、中国科学院上海应用物理研究所
单原子催化剂(SAC)在降低电极材料成本方面具有巨大应用前景,可用于能量转换装置,如燃料电池和水电解。其特殊的配位环境和可调控的电子结构,使其具有非凡的催化性能。
单原子催化剂(SAC)由于其优异的电学性能,因此在催化氧还原反应(ORR)得到广泛关注,其中Fe-Nx SAC表现出最优异的活性。然而,Fe基催化剂通过Fenton反应受到氧化腐蚀严重的稳定性问题,大大限制了该类催化剂的广泛应用。
近日,长春应化所的团队使用金属有机骨架作为锚定基底,首次制得Cr/N/C单原子催化剂,其中原子分散的Cr在基地以Cr-N4配位结构存在。该催化剂在酸性条件下表现出优异的ORR活性,最佳半波电位为0.773 V。更令人兴奋的是,Fenton反应得到有效抑制,因此最终的催化剂显示出极好的稳定性。
图1 Cr单原子电催化剂合成示意图及形貌结构表征
图2 Cr单原子电催化剂EXAFS图
图3 Cr单原子催化剂电化学性能表征
图4 不同催化剂电化学性能对比
本文通过热解制得Cr SACs电催化剂,并在酸性条件下表现出优异的ORR性能及极好的稳定性。微观和光谱技术的组合分析证实Cr-N4配位构型是其高活性的主要原因。同时,由于Fenton反应得到有效抑制,该催化剂具有更高的耐久稳定性。这项工作可能有助于解决传统非贵金属催化剂的稳定性问题,并为深度探索热解SAC中M-Nx活性位点的催化机理提供了新模型。
Single-Atom Cr-N4 Sites Designed for Durable Oxygen Reduction
Catalysis in Acid Media
(Angewandte Chemie International Edition,2019,DOI: 10.1002/anie.201906289)
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.20190628
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