中科院化学所张建玲团队Nature子刊：“卤氮”双配位，助力Mn基电催化剂高效CO2RR

通讯作者：张建玲

通讯单位：中国科学院化学研究所

开发基于廉价和地球储量丰富的金属高效CO2还原电催化剂，以减少二氧化碳排放，具有重要意义。CO2电还原需要活化二氧化碳自由基阴离子或其他中间体是反应的关键，同时需要在低的过电位下，避免析氢反应的发生以及降低能耗。

成果一览

近日，中科院化学所的张建玲研究员在Nature Communications期刊上发表了CO2电还原的最新研究成果。报道了有一种Mn基非均相催化剂是有效的高选择性电催化剂，通过卤素和氮的双配位以调节Mn原子的电子结构，将CO2转化为一氧化碳（CO）。CO法拉第效率（FECO）高达97％，低过电位为0.49 V下电流密度为~10 mA cm-2，CO2RR的周转频率（TOF）可达到38347 h-1。

图文导读

图1 (Cl, N)-Mn/G催化剂形貌结构表征

图2 (Cl, N)-Mn/G催化剂精细结构表征

图3 (Cl, N)-Mn/G催化剂电化学性能表征

图4 原位XAS图及DFT计算图

本文证明了通过卤素和氮的双配位可以显着改善Mn基非均相催化剂的电催化活性，从而调节Mn原子的电子结构。在0.49 V的低过电位下，最大FECO可以达到97％，高的电流密度~10 mA cm-2。此外，在0.49 V的过电位下，CO2RR的TOF值高达38347 h-1，优于所有报道的非均相电催化剂。优异的催化性能源于活性Mn位点电子结构的调控，在活性位点上大大降低了中间体形成的能垒。这项工作提供了一种在温和条件下改善金属电催化剂的CO2RR性能的方法，特别是对于具有固有低活性的金属。

文献信息

Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbon dioxide reduction

(Nature Communications，2019，DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1)

原文链接

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1