成会明/周光敏JACS：半溶剂化单溶剂电解液用于宽温高压锂金属电池

采用高电压富镍阴极的锂金属电池（LMB）有望满足日益增长的高能量密度需求。然而，侵蚀性电极化学对所使用的电解质提出了终极要求。在所研究的各种优化电解液中，局部高浓度电解液（LHCEs）对锂金属阳极具有极佳的可逆性。然而，由于它们由热不稳定和电化学不稳定的溶剂组成，因此在高温和高截止电压下的稳定性较差。

图1. QSE及其溶剂化结构的设计

中国科学院深圳技术先进研究院成会明院士、清华大学深圳国际研究生院周光敏等报告了一种半溶剂化的单一溶剂电解液（QSE），它构建了典型的LHCE溶剂化结构，但因使用一种双功能化溶剂，稳定性显著提高。具体而言，这项工作将溶剂化和非溶剂化链段整合到单个分子中，开发了一种双功能化溶剂。由于溶剂分子的不对称性质，只有部分溶剂分子浸入溶剂化鞘中，作者称之为“半溶剂化”电解液。

通过继承LHCE中溶剂化结构的优势，QSE的许多方面的性能在各种电池配置中都显著优于商用碳酸酯电解液，并且锂枝晶生长、相变、微裂纹和过渡金属溶解得到了有效抑制。

图2. Li||NCM811全电池的性能

更重要的是，设计的电解质在温度和电压操作范围方面超过了传统的LHCE。实验显示，采用这种电解液的Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池可在-20至60℃的宽温度范围内稳定运行，在4.7 V电压下循环100次后容量保持率高达95.6%，甚至在循环180次后仍能保持初始容量的80%。这种新型电解液为未来的电解液工程和安全高压LMB指明了一条新的道路。

图3. QSE与C-LHCE的比较

A Semisolvated Sole-Solvent Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08733

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成会明/周光敏JACS：半溶剂化单溶剂电解液用于宽温高压锂金属电池

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