在过去30年里锂离子电池发展迅猛，然而，传统电极能量密度过低，无法满足人们日益增长的需求。作者报道了具有致密结构的厚电极来代替传统电极。上海科技大学刘巍研究组借助于水性溶剂，高压和离子导电添加剂的低温烧结技术成功制备出了LiCoO2（LCO）/Li4Ti5O12（LTO）致密结构电极。具有110 mg cm-2 负载的400 μm厚电极实现了131.2 mAh g-1的高能量密度。150次循环后依然具有96％的容量保持率，远远超过商用电极。同时，1300 μm厚的电极具有28.6 mAh cm-2的能量面密度，是商用电极的16倍。在全电池测试中发现其面密度高达14.4 mAh cm-2。
作者通过一种可扩展的冷烧结工艺（CSP）制备出厚电极，厚度范围为300-1600 μm。该技术能够在低于200°C的温度下将无机材料和聚合物共烧结成致密的颗粒。由于形成了连续的离子/电子通路，因此致密烧结的复合电极颗粒显示出极高的面积容量，良好的循环和倍率性能。
如图2a所示，在200°C的低温下烧结的LLZGO（Li7La3Zr2O12）颗粒非常致密，没有明显的孔隙，在室温下具有5.6×10-5 S cm-1的高离子电导率。因此，具有高离子电导率的烧结LLZGO可在致密复合电极中提供快速离子通路。通过CSP制造的LCO和LLZGO（Li7La3Zr2O12）电极厚度可调。从电极横截面扫描电子显微镜（SEM）图像（图2c）可以看出，LCO颗粒均匀分布而没有任何聚集。Mapping图像（图2d）表明LLZGO纳米粒子和PEO与炭黑一起沿着LCO粒子的晶界均匀分布，这可以促进离子/厚膜中的电子传输。
作者进行了电化学性能的测定。从电化学阻抗谱（EIS）发现厚电极的内阻不增反减。与商用电极相比，致密电极具有更高的电化学性能。400 μm厚和110 mg cm-2质量负载的致密电极显示出超高容量（131.2 mAh g-1），在150次循环后容量保持率为96％（图3e）。值得注意的是，对于1300 μm厚的致密电极，具有368 mg cm-2负载，实现了高达28.6 mAh cm-2的面积容量，超过商用电极的16倍（1.7 mAh cm-2）。
作者还研究了基于致密电极的全电池的电化学性能。图4a显示了LTO/LCO全电池在0.1 C下的充电/放电曲线，显示出高达14.4 mAh cm-2的面积容量（图4b）。从图4c中我们发现1300 μm厚的致密电极在超高电流密度下可以提供高达28.6 mAh cm-2的面积容量。
总之，作者采用低温烧结技术制备了成本低，环保，厚度为300-1600 μm的致密电极（活性材料质量负载为80-510 mg cm-2）。致密的结构可以促进厚电极内的锂离子扩散和快速的电荷转移，从而产生优异的电化学性能。与商用电极相比，400 μm厚的电极显示出131.2 mAh g-1的高容量。1300 μm厚的超厚电极提供了极高的面积容量（是商用电极的16倍）。通过低成本和简单方法制备的致密电极将进一步促进锂离子电池的发展。
High-Performance, Low-Cost, and Dense-Structure Electrodes with High Mass Loading for Lithium-Ion Batteries (Adv. Funct. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adfm.201903961)
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.20190396
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