ACS Catalysis:S空位MoS2一锅法合成仲胺化合物

ACS Catalysis:S空位MoS2一锅法合成仲胺化合物
通信作者:Yongjun Gao、Siyu Yao、马丁

通讯单位:河北大学、北京大学

ACS Catalysis:S空位MoS2一锅法合成仲胺化合物
成果速览
ACS Catalysis:S空位MoS2一锅法合成仲胺化合物

作为制药、农业和其他精细化学品的重要组成部分,官能化仲胺化合物是当今合成化学中不可或缺的反应物和中间体。

 

过去常用贵金属基催化剂从硝基化合物和醛一锅法合成仲胺。然而,由于3d金属的反应活性差,所以这些体系的最佳反应条件通常高于150℃。因此构建具有良好活性和高选择性的廉价催化剂仍然是级联还原胺化反应的研究重点。

 

本文通过改变升华温度来调节S空位的密度,发出具有丰富的S和Mo缺陷的MoS2催化剂用于还原硝基化合物和醛来合成仲胺化合物。实验结果和DFT计算表明,MoS2表面的S空位是中间体亚胺加氢成最终产物仲胺的活性位点。该催化剂在仲胺的合成中也表现出对不同的底物普适性。

 

该研究成果以“Sublimation-induced sulfur vacancies in MoS2 catalyst for one-pot synthesis of secondary amines”为题发表在ACS Catalysis期刊上。

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图文导读
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图1催化剂循环试验

 

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图2催化剂形貌结构表征

 

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图3催化剂氮气吸脱附表征

 

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图4催化剂XPS表征

 

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图5吸附自由能与S空位的关系图

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文献信息
ACS Catalysis:S空位MoS2一锅法合成仲胺化合物

Sublimation-Induced Sulfur Vacancies in MoS2 Catalyst for One-Pot Synthesis of Secondary Amines

(ACS Catalysis,2019,DOI: 10.1021/acscatal.9b01429)
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b01429

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