Nature Materials:来自大自然的启示,构建高效CO2RR界面

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研究背景
Nature Materials:来自大自然的启示,构建高效CO2RR界面

目前,电催化CO2还原被认为是最具有应用前景的CO2转化技术之一。驱动反应所需的电能可直接从太阳能、风能等可再生能源中转化,绿色环保,可实现真正意义上的碳循环。

 

Cu基催化剂是将CO2转化为C2和C3等多碳化合物的主要催化剂。如乙烯,乙醇和正丙醇等,这些产物的形成有热力学和动力学需求,反应过程涉及多个质子和电子转移。在水溶液反应体系中易于促进质子还原为H2,并且由于CO2的溶解度低(室温下为33 mM),水相对CO2也大量过量; 导致Cu电极通常损失其法拉第效率(FE)的30%用于H2生成。从而降低CO2还原的法拉第效率。因此需开发出选择性高的Cu基电催化剂用于CO2还原制备多碳化合物。

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成果速览
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近日,受到一种潜水钟蜘蛛的启发,瑞士联邦理工学院的Victor Mougel 教法兰西公学院的Marc Fontecave教授团队制备出疏水表面的Cu基电极,并用于电催化CO2还原。这种水蛛是唯一一种毕生都在水下生活的蜘蛛,它利用腿上和腹部细毛的独特生理结构固定气泡为自己建造潜水钟在水下呼吸。因此研究人员也在催化剂表面构建这样可捕获气体的疏水表面。采用十八烷硫醇修饰树突状Cu电极,将CO2气体分子捕获在电解质与电极界面之间,形成三相界面。

 

经过修饰后的Cu电极形成的超疏水界面,可有效的捕获CO2分子,提高在催化剂表面的反应物浓度,从而提高了反应的选择性。同时该表面可有效抑制竞争反应(HER),协同增强反应活性,CO2还原反应的法拉第效率高达86%,C2产物的法拉第效率为74%。

 

该研究成果以“Bio-inspired hydrophobicity promotes CO2 reduction on a Cu surface”为题发表在Nature Materials国际期刊上。

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图文导读
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图1 CO2还原示意图及水蛛建造潜水钟示意图

 

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图2 Cu电极表面形貌结构表征

 

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图3 疏水效应的影响及CO2还原性能表征

 

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图4 疏水界面促进CO2还原反应示意图

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文献信息
Nature Materials:来自大自然的启示,构建高效CO2RR界面

Bio-inspired hydrophobicity promotes CO2 reduction on a Cu surface (Nature Materials,2019,DOI: 10.1038/s41563-019-0445-x)

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41563-019-0445-x

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