周恒辉/刘文/周明月EnSM：合理设计分级溶剂化电解质，实现高镍正极的高稳定性锂金属电池

在具有高镍正极的高能量密度电池的实际应用中，电解质需要能够防止枝晶生长、实现高倍率性能。然而，传统电解质很难满足这些要求，并且缺乏通用的电解质设计规则。

在此，北京大学周恒辉、北京化工大学刘文以及清华大学周明月等人引入了基于拉曼位移和溶剂介电常数的混合强弱溶剂化溶剂（HSWSS）规则，以合理设计具有宽电化学窗口（> 4.45 V）、良好的离子电导率（4.28 mS cm⁻¹）以及枝晶抑制能力的多组分分层溶剂化电解质（HSE）。

通过将强溶剂化共溶剂和适当的锂盐引入弱溶剂化溶剂中，HSE 使 Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ 电池（1.8 mAh cm⁻²，超薄锂金属过量 3 倍）1C倍率下表现出高容量且150 个循环后容量保持率为 74.3%，库仑效率高达 99.60%。HSE 还可以使用市售溶剂和盐简单制备，使其对于大规模锂金属电池制造来说实用且具有成本效益。

图1. 对电池性能

总之，该工作提出了一种基于相对拉曼位移和溶剂介电常数的混合强弱溶剂化溶剂（HSWSS）设计规则，以解决弱溶剂化溶剂的固有缺陷。通过引入适量的高单性氟代碳酸乙烯酯（FEC），以及二甲氧基二甲基硅烷（DMSi）等弱溶剂化溶剂和其他功能组分的合理组合，设计的分层溶剂化SiFT电解质表现出超过之前报道的弱溶剂化电解质（WSE）的性能，电压为 4.45 V，离子电导率增强（4.28 mS cm⁻¹）。这些优点使 SiFT 电解质能够支持具有高镍层状氧化物正极的锂金属电池 (LMB)。

此外，拉曼光谱、NMR 和 MD 模拟揭示了 SiFT 独特的分级溶剂化结构，其中阴离子和 FEC 分子都参与了 Li 离子的溶剂化结构。溶剂化结构中的FEC允许锂离子传输，确保高离子电导率。因此，考虑到 HSWSS 设计规则对其他弱溶剂化溶剂的适用性，该工作建立的原理可以作为开发用于高能量密度 LMB 的先进电解质的指南。

图2. 全电池性能

Rational Design of Hierarchically-Solvating Electrolytes Enabling Highly Stable Lithium Metal Batteries with High-Nickel Cathodes, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103043