通讯作者:冯振兴、李亚飞、周武、李彦光
通讯单位:俄勒冈州立大学、南京师范大学、中国科学院大学、苏州大学
电化学CO2还原可将CO2转化为有价值的化学原料或燃料,从而减少CO2的直接排放,有助于实现真正意义上的碳循环。甲酸(或甲酸盐)是电化学CO2还原是具有经济效益且可行的重要转化产品之一。然而,其商业可行性取决于高活性和选择性电催化剂的开发。
俄勒冈州立大学冯振兴教授、南京师范大学李亚飞教授、中国科学院大学周武研究员、苏州大学李彦光教授报道了电催化CO2还原的最新研究成果,证明了结构缺陷对于铋催化剂具有明显的正向影响。以溶液法合成的富含缺陷氧化铋纳米管(Bi2O3 NTs)为模板,通过阴极极化将氧化铋二次转化为金属铋且保持催化剂纳米管形貌,制备了富含缺陷的铋纳米管电催化剂(Bi NTs)。该催化剂对于CO2还原成甲酸盐具有高活性,高选择性以及优异的稳定性。其电流密度在-0.61 V时达到~288 mA cm-2。密度泛函理论计算,优异的活性和选择性归因于催化剂中存在大量的缺陷铋位点,使*OCHO中间体更稳定,促使还原反应的有效进行。
图1 Bi2O3 NTs结构形貌表征
图2 Bi NTs催化剂电化学性能表征
图3 Bi NTs催化剂电化学性能表征
图4 Bi NTs催化剂缺陷位点理论计算
图5 Bi NTs催化剂光电化学CO2RR性能表征
本文报道了一种以氧化物为模板,通过阴极极化二次转化获得富含缺陷的铋纳米管电催化剂。丰富的铋缺陷位点在CO2还原为甲酸(甲酸盐)反应中可有效吸附并稳定反应中间体*OCHO,表现出优异的电催化活性与高选择性。
Structural defects on converted bismuth oxide nanotubes enable highly active electrocatalysis of carbon dioxide reduction
(Nature Communications,2019,DOI: 10.1038/s41467-019-10819-4)
原文链接
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10819-4
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