清华大学曲良体教授课题组ACS Nano：高度取向石墨烯固体，高体积容量和倍率性能

对于碳材料在钠离子电容器(SICs)中的应用，最大的局限在于极低的封装密度，通常小于0.6 g cm−3，严重限制了体积容量和实际应用。当前较为主流的几种提高纳米碳填充密度的方法为机械压缩、毛细管致密化和致密组件直接构建等，然而，这些方法以增加孔隙的扭曲度为代价，并不是完美方案。

直到现在，在高密度纳米碳材料中实现离子快速传输仍然是一个巨大的挑战，这需要很好地平衡填充密度和多孔性，同时还能精确地调整孔结构。

有鉴于此，清华大学曲良体教授课题组开发了一种致密但高度有序的石墨烯固体(HOGS)，该材料结合了高密度和高多孔性的优点，具有高度有序的层状结构和较低的孔弯曲度。

传统石墨烯固体中呈现无序的微观结构，内部由石墨烯片随机折叠。而本文中制备的材料具有高度有序的层状结构，大大降低了孔弯曲度，缩短了结构内部的离子扩散途径。

当GO悬浮液的浓度为3 mg mL–1时，通过偏光显微镜可以观察到孤立的双折射区；当在悬浮液中加入KOH后，呈现出明显的液晶结构。石墨烯壁彼此平行，平均宽度为～20μm。HOGS的密度为1.48 g cm–3，高于其它碳材料。在水热处理过程中，由于氢氧化钾的刻蚀作用，使石墨烯产生丰富的面内孔。

CGS和HOGS都具有多孔结构，存在着丰富的微孔(<2 nm)和介孔(2–50 nm)，但是没有大孔(>50 nm)；CGS和HOGS 的比表面积分别为268和529 m2 g–1。CGS和HOGS的ID/IG分别为1.065和1.007。

HOGS的CV曲线有两个较宽的氧化还原峰，说明了双电层电容和法拉第赝电容的双重行为。即便在10 A g–1，HOGS的GCD曲线依旧维持很好的对称性，且IR drop非常小。在0.05 A g–1，HOGS的重量电容为205 F g–1，体积容量为303 F cm–3。即便在10 A g–1，HOGS的重量电容为124 F g–1，体积容量为185 F cm–3。

在0.1 A g–1下，HOGS的初始容量为209 mAh cm–3 (或141 mAh g–1)，500次循环后，容量依旧保持在178 mA h cm–3 (or 120 mA h g–1)。当功率密度为148 W L–1时，能量密度为416 W h L–1，即便是功率密度达到36200 W L–1，能量密度仍可保持在253 W h L–1。

该工作以“Highly Ordered Graphene Solid: An Efficient Platform for Capacitive Sodium-Ion Storage with Ultrahigh Volumetric Capacity and Superior Rate Capability” 为标题于2019年7月24日发表在国际顶刊ACS Nano上。

Highly Ordered Graphene Solid: An Efficient Platform for Capacitive Sodium-Ion Storage with Ultrahigh Volumetric Capacity and Superior Rate Capability. (ACS Nano, 2019，DOI: 10.1021/acsnano.9b03492)

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.9b03492