南京大学孙成教授课题组:等离子体异质结光催化剂,稳定性和可见光催化性能一举两得

近年来,有毒有害物质已成为严重的环境污染物,危害人类健康与生态安全。找寻一种有效的、清洁的,且低成本的净化污染物的方式成为近年来研究的热点。

 

半导体光催化技术因其可以有效地分解许多具有结构稳定性、高毒性和抗生物降解性的有机污染物而受到了研究者的广泛关注。作为一类可见光光催化剂,溴氧化铋(BiOBr)高度各向异性的层状结构以及合适的禁带宽度(Eg=2.7eV)使其具有良好的可见光光催化活性。

 

理论计算表明,BiOBr的导带主要是由Bi 6p轨道所组成,其导带位置可以通过增加BiOBr中Bi的含量进行调节,从而减小其禁带宽度并有利于光生电荷迁移。

 

但是,单一组分的半导体材料对光的利用效率仍较低且其光生电子空穴对的重合率高,会在一定程度上限制其实际可用性。通过异质结复合材料的构建可以提高半导体材料的光吸收以及光生载流子的迁移率,在复合半导体材料间构建Z型异质结结构可以同时实现光吸收效率、氧化还原作用的增强以及电荷分离效率的提高,从而提升了半导体材料的光催化活性。

 

近些年来,Ag/AgX (X=Cl, Br, I)等离子体光催化剂,因Ag光照时所产生的表面等离子体共振效应(SPR)可以将AgX的光响应扩展到可见光区域而使其具有优异的可见光光催化活性,构建其复合光催化材料增加其稳定性。

 

南京大学孙成教授课题组:等离子体异质结光催化剂,稳定性和可见光催化性能一举两得

南京大学孙成教授课题组制备了Ag/AgBr/Bi4O5Br2等离子体异质结光催化剂,显著提升了光生载流子的分离和迁移,从而有效地增强了可见光光催化活性。

 

南京大学孙成教授课题组:等离子体异质结光催化剂,稳定性和可见光催化性能一举两得

 

在该项工作中,他们首次采用了原位沉积与可见光光还原相结合的方法成功制备了Ag/AgBr/Bi4O5Br2层状微球结构。

 

南京大学孙成教授课题组:等离子体异质结光催化剂,稳定性和可见光催化性能一举两得

 

光催化降解实验结果表明,复合材料Ag/AgBr/Bi4O5Br2比单独的Bi4O5Br2-LMs与BiOBr具有优异的可见光催化活性。
 

南京大学孙成教授课题组:等离子体异质结光催化剂,稳定性和可见光催化性能一举两得

 

结合一系列的材料表征结果以及理论计算分析发现,Ag/AgBr/Bi4O5Br2优异的光催化活性得益于Ag纳米颗粒的表面等离子体共振效应以及Ag、AgBr和Bi4O5Br2间的相互作用。

 

此外,通过对苯胺光催化降解过程的中间产物分析得知活性物种Br0的存在,由此进一步得出Ag/AgBr/Bi4O5Br2是通过Z-scheme机理而非传统的异质结模式来进行光生载流子的分离及迁移,从而在维持催化剂整体稳定性的条件下有效地提升了可见光催化性能。

 

该研究为高性能Z型等离子体异质结复合材料的制备和应用提供了一种新的思路。
相关工作发表在ChemCatChem,DOI: 10.1002/cctc.201900529
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201900529

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