【催化】复旦郑耿峰团队：氟掺杂碳调控电子结构，高效催化N2RR

通讯作者：郑耿峰

通讯单位：复旦大学

成果一览

与工业生产的Haber-Bosch法不同，电化学氮还原反应（N2RR）是一种可持续的方法，可以通过电力驱动从空气和水中产生氨（NH3）。由于N2分子的极端惰性，在水溶液中溶解度低，以及缺乏有效的电催化剂，抑制竞争反应HER的发生，因此电催化N2还原反应（N2RR）效率仍然极低。因此，需要合理设计合成具有高选择性的电催化剂促进氮还原。

复旦大学的郑耿峰教授团队发表了非金属氟掺杂碳催化剂高效催化N2RR的最新研究成果。氟掺杂可调节碳的电子分布，降低N2转化的反应能垒，并在酸性水溶液条件下N2分子更易于吸附在带正电的碳位点，同时抑制H+的吸附，实现高效电催化N2RR。

图文导读

图1 氟掺杂碳催化剂原子结构示意图

图2 氟掺杂碳催化剂N2RR催化机理

图3 氟掺杂碳催化剂（FC）形貌结构表征

图4 氟掺杂碳催化剂（FC）电催化性能表征

本文开发了一种在环境条件下酸性水溶液中用于N2RR的无金属氟掺杂碳电催化剂（FC）。与未掺杂的碳催化剂相比，氟掺杂的碳催化剂表现出显着增强的N2RR性能，在-0.55V时具有峰值氨生成速率（6.9 μgh-1cm-2）和高的法拉第效率（12.1％）。FC催化剂N2RR性能的提升归因于碳框架中氟掺杂引起的电子分布变化，调节碳材料的电子结构使N2分子更易于吸附于带正点的碳位点上，促进反应的有效进行。

文献信息

Electron Distribution Tuning of Fluorine-Doped Carbon for Ammonia Electrosynthesis

(Journal of Materials Chemistry A，2019，DOI: 10.1039/C9TA04141A)

原文链接

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta04141a#!divAbstract