​深大/东方理工ACS Nano：不同电解液对阴离子和阳离子嵌入石墨的影响

新兴的双石墨电池（DGB）因其高输出电压和卓越的成本效益而受到广泛关注。然而，开发与阴极和阳极兼容的电解液是一项巨大的挑战，而且电解液如何影响阴阳离子插层到石墨中仍然存在争议。

图1. 不同电解液的电化学性能对比

深圳大学杨旭明、东方理工学院M. Danny Gu等评估了石墨阳极和阴极在典型的碳酸甲乙酯（EMC）基电解液中的性能，并利用低温透射电子显微镜（Cryo-TEM）揭示了它们的电极-电解质界面相（SEI）。

研究显示，氟代碳酸乙烯酯（FEC）的加入大大提高了石墨阴极和阳极的循环稳定性和库仑效率，但其对阳离子和阴离子插层的影响却有所不同。FEC参与了阳极侧反应，产生了嵌有LiF的SEI层。与不含FEC的电解液中形成的SEI层相比，该SEI层更薄、更均匀，这与石墨剥离更少和稳定性更强有关。至于石墨阴极，基底和边缘平面基本上都是裸露的，只发现了少量分散的副产物。

图2. 石墨阳极在不同电解液中的低温TEM图像

此外，基于多张Cryo-TEM图像，作者还揭示了石墨阴极的层弯曲和局部晶格无序，推测这是由高压下阴离子嵌入和局部氧化引起的高晶格应变引起的。阴极-电解质相间层（CEI）的缺失颠覆了将阴极性能归因于CEI特征的模式。

FEC有助于缓解石墨剥落问题并提高循环稳定性，作者将其归因于溶剂化作用减弱，这意味着充电过程中溶剂共嵌入的可能性降低，而不是阴极副产物的组成变化。

图3. 循环后石墨阳极和阴极的低温TEM表征结果概述

Differing Electrolyte Implication on Anion and Cation Intercalation into Graphite. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07053