复旦/河师大/华科ACS Catal.：简单晶格间隙B掺杂，大大提升Pt催化氧电还原性能

在氧还原反应(ORR)过程中，M在Pt-M合金催化剂(M = Co、Ni和Fe)中的溶解可能会阻碍它们在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的广泛应用。近日，复旦大学蔡文斌、河南师范大学张霞光和华中科技大学李箐等通过在Pt纳米粒子的晶格中进行B的间隙掺杂，制备了一种活性更高且更耐用的Pt-B/C催化剂(相对于Pt/C)用于氧还原反应。

研究人员通过使用乙二醇中的DMAB作为Pt(II)前体水溶液的还原剂，在简便的一锅法合成中形成了分散在炭黑(Pt-B/C)上的3 nm Pt-B纳米粒子。通过XRD和HR-STEM表征已经确定了B掺杂引起的Pt晶格膨胀，并且可以从XPS测量结果推断出其具有降低的d带中心并伴随部分电荷转移。半电池和单电池ADT测量结果表明，与商业Pt/C相比，Pt-B/C显示出对ORR的增强性能。

在其他相同条件下，具有用于催化ORR的Pt-B/C的H₂-O₂燃料电池初始最大功率密度比Pt/C高出24%；在ADT循环30000次后，Pt-B/C和Pt/C单电池的最大功率密度分别衰减15%和45%。

DFT计算表明，Pt-B/C ORR催化剂性能的显著提高可能源于表面Pt原子d带中心的下移，这不仅抑制了活性位点上OH和O物种的形成，而且还阻止了表面Pt原子的氧化。此外，考虑到其简单的溶液相合成和升级的性能，目前的工作突出了Pt-B/C ORR催化剂在PEMFC应用中的巨大潜力。

Interstitial B-Doping in Pt Lattice to Upgrade Oxygen Electroreduction Performance. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01052