新南威尔士大学AFM：石墨烯边缘锚定Pt SACs实现高效碱性HER

与基面相比，石墨烯边缘表现出高度局部化的状态密度，这导致反应性增加。然而，利用这种增加的反应性来锚定和调整单原子催化剂（SACs）的电子态仍然难以捉摸。基于此，澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal和韩兆军博士（共同通讯作者）等人报道了一种在边缘丰富的垂直排列的石墨烯上锚定具有超低质量负载的Pt SACs（低至 0.71 µg Pt cm^-2）的方法。

对比在混合环境（边缘和基底）中配位的Pt，主要与石墨烯边缘配位的Pt表现出显著提高的析氢反应（HER）性能。在碱性介质中，当过电位η=150 mV时，其周转频率（TOF）分别为22.6 s^-1和10.9 s^-1。

更重要的是，在0.71至0.76 µg Pt cm^-2之间的Pt负载量显著低于商用的Pt负载量（通常为2000 µg Pt cm^-2）和其他文献Pt/C基准催化剂（通常为50 µg Pt cm^-2），而在清洁能源转型中应尽量减少稀有金属的使用量。

通过角度相关X射线吸收光谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，边缘锚定的Pt SACs与石墨烯的π-电子具有稳健的耦合。这种相互作用导致Pt 5d轨道的占用率更高，使d带中心向费米能级移动，从而提高了*H对HER的吸附。该工作展示了一种通过使用石墨烯边缘来增强能量转换反应来设计Pt SACs配位环境的有效途径。

Pt Single Atom Electrocatalysts at Graphene Edges for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202203067.

https://doi.org/10.1002/adfm.202203067.

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