强！Nature子刊+ACS Energy Lett.！南大谭海仁教授团队太阳能电池领域成果斐然！

前言

2023年11月6日，南京大学谭海仁教授团队在ACS Energy Lett.（IF=22.0）和Nat. Commun.（IF=16.6）上连续发表了最新成果，分别是“Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells”和“Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells”。下面，对这两篇最新成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！

ACS Energy Lett.：可扩展制备钙钛矿/硅串联太阳能电池！

强！Nature子刊+ACS Energy Lett.！南大谭海仁教授团队太阳能电池领域成果斐然！

利用混合蒸发-溶液法，在工业刻蚀硅上共形的和可扩展的生长钙钛矿薄膜，有利于光的充分利用和单片钙钛矿/硅串联太阳能电池的大规模商业化。然而，这种方法的有效性受到从旋转涂层到叶片涂层技术过渡过程中反应不完全的阻碍，特别是涉及埋入式升华-PbI₂。基于此，南京大学谭海仁教授等人报道了一种结合骨架热处理（FHT）策略，涉及PbI₂、PbCl₂和CsBr的三源共蒸发，以及简单的退火工艺。该策略显著提高了PbI₂的结晶度，并形成了CsPb₂X₅的准二维（2D）层状结构。这种修饰在无机骨架内产生了扩大的晶体面间距，催化了叶片涂层有机盐溶液和无机结构之间的充分反应。

因此，最大限度地减少了残留的PbI₂，优化了钙钛矿薄膜质量，有利于有机盐溶液的渗透。测试发现，1.68 eV宽带隙单结钙钛矿太阳能电池（PSCs）实现了20.3%的最佳的功率转换效率（PCE）。当与双面织构硅异质结底电池集成时，对于1.05 cm²面积的钙钛矿/硅串联器件，获得了28.3%的极其稳定的PCE。封装串联装置在环境空气中1个太阳光照射下运行超过1200 h后仍保持其初始PCE的94%，显示出高可靠性。该策略的应用促进了钙钛矿/硅串联技术的大规模商业化。

图文导读

图1.无机骨架的表征

图2.钙钛矿薄膜的表征

图3.钙钛矿薄膜的光电特性

作者制备了玻璃/氧化铟锡（ITO）/NiO_x/SAMs/钙钛矿/C₆₀/BCP/Cu配置的倒平面结构太阳能电池。经过表面钝化处理的DS、DS+FHT和TS+FHT器件中，基于TS+FHT条件的器件具有最高的效率和较小的滞后，在反向扫描下实现了20.3%的PCE，是基于1.68 ev带隙PSCs的最高PCE之一。在单太阳光照条件下的短期最大功率点（MPP）跟踪测试中，DS+FHT和TS+FHT条件表现出更好的光稳定性，并且在MPP测试中，DS器件在5min内就开始衰减。

图4.钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光伏性能

在反扫描下，完全织构的单片钙钛矿/硅串联（1.05 cm²）获得了28.8%的最佳PCE。在钙钛矿和硅亚电池中，实现了95%以上的最大EQE值，由于我们的钙钛矿和抗反射的高质量，证明了出色的光捕获和转换，最佳装置实现了28.3%的稳定PCE。此外，在空气中监测了封装器件在1个太阳条件下的MPP跟踪，连续运行1200 h后，效率保持在初始PCE的94%，表现出优异的稳定性。

图5. 2T全织构钙钛矿/硅串联的光伏特性和稳定性

总之，作者利用三源共蒸发结合简易框架热处理，在无机骨架中构建了更松散的晶体排列，以解决可扩展混合蒸发叶片-涂层方法中PbI₂转化不完全的问题。CsPb₂X₅准2D结构增加了晶体的面间距，有利于有机盐前驱体的渗透。WBG钙钛矿薄膜在p-i-n单结PSCs的基础上获得了20.3%的最佳PCE。当与双面纹理异质结硅太阳能电池集成时，采用叶片涂层方法实现了28.3%的稳定PCE，并具有出色的可靠性。该策略可以为未来钙钛矿/硅串联太阳能电池的大规模生产提供相应的改进。

Nat. Commun.：光稳定、宽带隙的钙钛矿太阳能电池！

光致卤化物偏析限制了宽禁带钙钛矿太阳能电池和串联电池的光伏性能和稳定性。通过溶液后处理实现二维/三维（2D/3D）混合异质结构是提高钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的典型策略，但由于表面重构的敏感性依赖于组分，传统的溶液后处理对于无甲基铵（MA）和富铯/溴化物的宽禁带钙钛矿太阳能电池（PSCs）是次优的。基于此，南京大学谭海仁教授等人报道了一种通用的3D到2D钙钛矿转换方法，以实现宽带隙（WBG）钙钛矿层（1.78 eV）上更宽维度（n≥2）的优先生长。

该方法包含两步：（1）通过混合蒸发/溶液方法沉积一个定义良好的MAPbI₃薄层；（2）通过长链铵配体将其完全转化为2D结构。该方法克服了传统溶液处理策略中依赖于成分的表面敏感性，并使无MA的WBG钙钛矿层优先生长更宽的维度（n≥2）。由此产生的2D/3D异质结构有效地加速了钙钛矿/C60界面处的电荷提取，从而抑制了光诱导的卤化物偏析。在1.78 ev宽带隙PSCs中实现了19.6%的最佳PCE和优异的V_oc（1.32 V）。此外，器件在最大功率点（MPP）运行1000 h后，保持初始PCE的95%，表现出优异的运行稳定性，使得在单片全钙钛矿串联太阳能电池中实现了28.1%的PCE。

图文导读

图1.电荷积累对WBG PSCs中光致卤化物偏析的影响

图2. 2D/3D钙钛矿异质结的制备与表征

图3.钙钛矿异质结的电荷载流子动力学和光稳定性

作者制备了ITO/NiO_x-SAM/钙钛矿/C₆₀/BCP/Cu的反向器件结构的WBG PSCs。最佳VAQ-2D器件的PCE为19.6%，反向扫描时的V_oc为1.324 V，J_sc为17.9 mA cm⁻²，FF为83.0%。VAQ-2D器件的理想因子n为1.17，小于参考器件的理想因子n为1.73。经VAQ-2D处理的Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃器件在光照约1020 h后仍能保持90%的性能，而对照器件的T₉₀为385 h。

对于DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃，在1个太阳光照射下连续工作1060 h后，经VAQ-2D处理的器件仍保持其初始PCE的95%。在连续光照下，具有Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃和DMA_0.1Cs_0.4FA_0.5Pb(I_0.72Br_0.24Cl_0.04)₃的VAQ-2D器件在MPP跟踪500 h后保持了其初始PCE的88%和93%。

图4. WBG PSCs的PV性能和光稳定性

作者选择了FAPb_0.5Sn_0.5I₃组成的NBG钙钛矿，NBG太阳能电池的PCE为21.3%，V_oc为0.843 V，J_sc为32.0 mA cm^-2，FF为79.3%。同时，作者制备了30个串联器件（面积~0.049 cm²），平均PCE为27.7±0.3%。此外，最佳串联器件在反向扫描下的PCE高达28.1%（V_oc为2.135 V，J_sc为16.2 mA cm^-2，FF为81.5%），显示出28.1%的稳定PCE。

图5.全钙钛矿串联太阳能电池的PV性能和稳定性

总之，作者揭示了WBG PSCs中的卤化物偏析与电荷积累有关，加速电荷提取提高了光稳定性。优化后的WBG单结电池，PCE高达19.6%，V_oc为1.32 V，表现出良好的工作稳定性，在1个太阳光照射下MPP运行1100 h后仍保持95%的性能。基于WBG钙钛矿的单片全钙钛矿串联太阳能电池，PCE为28.1%，V_oc为2.135 V，在MPP下运行855 h后保持了90%的初始效率。本研究显著揭示了WBG钙钛矿器件的降解机理，为同时提高效率和稳定性提出了创纪录的技术途径，为所有PSCs的全面商业化迈出了关键一步。

文献信息

1. Inorganic Framework Composition Engineering for Scalable Fabrication of Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells.ACS Energy Lett., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02002.

2. Heterojunction formed via 3D-to-2D perovskite conversion for photostable wide-bandgap perovskite solar cells. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43016-5.

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