【集锦】Wiley顶刊进展：全固态锂电池/锂硫电池/锂枝晶、氧还原/析氢/析氧三功能催化剂、COF合成综述

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1. 一种耐用、自支撑的MXene –S柔性导电纸，适用于长循环锂硫电池

锂多硫化物(LiPSs)穿梭效应极大地限制了锂硫电池的应用，因此开发容量高、寿命长的耐用、自支撑电极对于开发下一代先进的锂硫电池至关重要。

 

目前针对该问题的解决方案主要集中在设计具有极性、亲硫、导电网络的正极材料上，或者引入额外的附加叠层来抑制LiPSs穿梭，但这样会导致制备过程复杂或者器件的机械强度降低。

都柏林圣三一学院及瑞士联邦理工学院联邦材料科学与技术研究所张传芳团队与南京工业大学杨建团队研发了一种性能优良的Ti3C2Tx/S导电纸，该纸具有良好的导电性、机械强度和独特的多硫化物吸附性能。

 

循环测试之后在MXene表面原位形成了一层厚厚的硫酸盐络合物层，这个络合层作为一层保护膜，有效抑制了LiPSs的穿梭，提高了硫的利用率。基于Ti3C2Tx/S导电纸的锂硫电池显示出高容量和超低容量衰减率（1500次循环后为0.014%），这是目前锂硫电池报道出来的衰减最低值。

 

作者还组装了柔性可弯曲折叠的原型袋电池，和Ti3C2Tx/S纸//锂箔和预锂化锗的全电池。初步结果表明，Ti3C2Tx/S导电纸对未来的柔性可穿戴电子器件具有广阔的应用前景。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201901907

2.共价有机框架（COFs）: 通向设计结构和内置功能的化学方法

在过去的十年中，化学领域的进展展示了一种利用拓扑学图式来设计有机聚合物的新方法。这种方法是通过共价键将有机单元连接形成有序拓扑结构，并产生新的聚合物形式，即共价有机框架。这是化学领域的一项突破，因为它为合成具有可预设计的初次和高次结构的聚合物提供了一个分子平台，而这却是传统的设计方法无法实现的。这个领域的发展展现了与传统聚合物不同的本真特点。

新加坡国立大学江东林团队从化学结构设计原理、合成策略和控制方法等方面综述了化学结构设计的重要基础和主要进展。

 

通过揭示功能表达中所涉及的各种相互作用和机制，作者详细地调查了基于结构的内置功能。作者还从学，物理、材料和应用的角度提出了该领域的未来发展方向及所需要解决的关键基本问题。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904291

3. 硫化物全固态锂电池的研究进展和前景：与传统液态锂离子电池的一对一比较

由于锂离子电池在恶劣环境下运行时，在电动汽车和移动设备的应用中存在安全问题，基于无机固体电解质的全固态锂电池(ASSLBs)被认为是安全的下一代电池系统。目前人们在全固态锂电池的各方面也都付出了大量努力，比如固态电解质以及活性物质等，使得电化学性能得到了一定的提升。在硫化物、聚合物、氧化物等多种固体电解质中，硫化物固体电解质因其锂离子电导率高和机械性能好而被认为是最有希望商业化的产品。然而，由于对电池电极系统的认识不足，目前的硫化物ASSLBs与传统LIBs在能量和功率密度上的差距仍然很大。

蔚山国家科学技术研究院的Jaephil Cho团队介绍了ASSLBs在硫化物固体电解质、活性材料、电极工程等方面的代表性进展，重点对比了其与LIBs电化学性能的发展现状。

通过简单的实验演示，提出了对硫化物固体电解质和活性物质的要求，为实现高能量密度硫化物ASSLBs提供了一种合理的方法，并提出了开发具有商业可行性的硫化物ASSLBs的潜在研究方向。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900376

4. 锌空气电池和水裂解的三功能电催化剂：新型石墨烯水凝胶/B‐掺杂石墨烯量子点复合材料

韩国蔚山大学的Won Mook Choi及Jin Suk Chung团队开发了一种简便易行的一步法合成新型全碳基复合材料的方法，该复合材料(GH‐BGQD)由锚定在石墨烯水凝胶上的掺硼石墨烯量子点组成。

该复合材料具有独特的三维结构——高孔隙率和大比表面积，能够充分暴露丰富的催化活性位点，能够实现电解质的有效传质和离子扩散。

GH‐BGQD复合材料对氧还原反应、析氧反应和析氢反应具有较好的三功能电催化活性，其长期稳定性和耐久性可与工业Pt/C和Ir/C催化剂相媲美。以GH‐BGQD为空气电极的柔性固态锌空气电池，开路电压为1.40 V, 100小时稳定放电电压为1.23 V，比容量为687mAh g⁻¹，峰值功率密度为112 mW cm⁻²。此外，在电解水反应中，以GH‐BGQD为电极材料时，电压为1.61 V时，电流密度能达到10mA cm ^{– 2}，且在运行70小时期间具有显著的稳定性。

最后，将三功能的GH‐BGQD催化剂用于锌空气电池驱动的电解水电池中，为碳基多功能电催化剂在电化学能源装置中的应用提供一种新的策略。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201900945

5. 液态聚二甲基硅氧烷接枝，为高可逆性锂金属电池提供无枝晶锂镀层

锂金属由于其无与伦比的理论比容量和极低的氧化还原电势，被认为是最有希望推动下一代储能设备发展的正极材料。然而，锂金属电池(LMBs)的安全问题和不受控制的锂枝晶生长所导致的循环性能差，仍然限制了锂金属电池的广泛应用。

中国科学院大学材料科学与光电子工程中心及硅酸盐研究所的李驰麟团队提出了以-OCH₃基团为端基的液体聚二甲基硅氧烷(PDMS)可接枝添加剂，这种材料可以增强抑制LMBs负极的锂枝晶。

这种接枝引发了共形混合固体电解质间相(SEI)的形成，其中LiF和Li-si-o基的基团比例增加，它们作为刚性屏障和离子导体，可使锂离子均匀传输和Li均匀沉积。

接枝保护的负极赋予Li / Li对称电池长寿命–超过1800小时，在Li电镀和剥离之间的电压间隙（≈25mV）比裸阳极小得多。即使在高电流密度（3 mA cm⁻²）或高容量密度（4 mAh cm⁻²）的条件下，碳酸盐电解质中Li/Cu非对称电池的库仑效率值也可以达到97%。在Li表面压实和SEI稳定方面，液体PDMS添加剂表现出比固体硅氧烷添加剂更优的接枝能力。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201902220

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