王磊/赖建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT电催化剂助力碱性溶液中HER

王磊/赖建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT电催化剂助力碱性溶液中HER
尽管研究人员对碱性电催化析氢反应(HER)中的非贵金属基材料进行了广泛的研究,但是设计出具有优异稳定性和超过Pt/C固有活性的电催化剂仍面临巨大的挑战。
基于此,青岛科技大学王磊教授和赖建平教授(共同通讯作者)等人报道了一种新的策略来解决这两个问题,其结合了Pt掺杂和强金属-载体相互作用(strong metal-support interaction, SMSI)。
王磊/赖建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT电催化剂助力碱性溶液中HER
通过简单、快速(60 s)和无溶剂的微波还原方法,作者制备了一系列负载在碳纳米管(CNT)上超小尺寸(3-4 nm)的M-Ni4Mo(M=Pt、Ru、Pd)纳米颗粒。通过优化的组成和成分,电化学测试表明,5 wt% Pt-Ni4Mo/CNT在1.0 M KOH电解液中具有出色的HER活性。在电流密度为10 mA cm-2时,Pt-Ni4Mo/CNT表现出18.6 mV的极低过电位。
此外,Pt-Ni4Mo/CNT在100 mV过电位下的周转频率(TOF)为6.49 s-1,高于Pt/C(4.31 s-1)。得益于SMSI,Pt-Ni4Mo/CNT的催化活性在电流密度为100 mA cm-2下可保持200 h,表明催化剂具有优异的稳定性。
王磊/赖建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT电催化剂助力碱性溶液中HER
此外,原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)和密度泛函理论(DFT)计算表明,Ni4Mo位点在HER产生H*和OH*的过程中主要起分解水作用。然后,强烈吸附的H*中间体转移到Pt位点,不仅暴露了Ni4Mo上的活性中心,而且加速了H2的解吸过程。该策略将为未来其他催化剂的设计和合成提供宝贵的启示。
王磊/赖建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT电催化剂助力碱性溶液中HER
Pt doping and strong metal-support interaction as a strategy for NiMo-based electrocatalysts to boost the hydrogen evolution reaction in alkaline solution. J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA03934F.
https://doi.org/10.1039/D2TA03934F.

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