肖丰收/王亮/郑安民,最新Nature Nanotechnology!

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催化反应中,由于产物分子受到催化剂表面的强烈吸附,严重限制了其进一步发展。其中,促进产物的解吸并阻碍其重新吸附有利于在催化剂表面形成自由位点,实现连续的底物转化,一个有效策略是构建一个稳定的纳米通道,用于产物快速脱离催化剂表面。
基于此,浙江大学肖丰收教授和王亮研究员、中国科学院精密测量科学与技术创新研究院郑安民研究员(共同通讯作者)等人报道了一种有效的方法来提高活性并优化低温费-托合成烯烃(low-temperature Fischer-Tropsch synthesis to olefins, LT-FTO)在铁(Fe)基催化剂上的产品选择性,通过混合精心设计的分子筛作为催化剂表面烯烃脱附的促进剂来实现。
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在概念验证实验中,作者使用钠(Na)掺杂的碳化铁(FeCx)催化剂(Na-FeCx,以Fe5C2相为主),因为其是最常用的FTO经典催化剂之一。在260 ℃(CO/H2/Ar 比为45/45/10,流速为2400 ml/h/gFeCx,压力为2.0 MPa的合成气)下,该Na-FeCx催化剂在CO条件下表现出低活性转化率为1.9%。通过将温度提高到300 ℃,获得了25.6%的CO转化率,使C1-C20+产物的总烯烃选择性为72.4%,与之前报道的结果相似。
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此外,当b-轴厚度为90-110 nm的铝硅酸盐MFI分子筛(s-ZSM-5,Si/Al比为26.2)混合时(与Na-FeCx),Na-FeCx/s-ZSM-5催化剂在260 ℃下的CO转化率为82.5%,烯烃选择性为72.0%,这使得烯烃生产率为15.3 mmol/gFeCx/h,显著高于同等条件下的Na-FeCx。该研究结果支持了LT-FTO,其中显示对CO转化没有任何催化活性的分子筛是促进剂,从而促进了催化作用。
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Fischer-Tropsch synthesis to olefins boosted by MFI zeolite nanosheets. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01154-9.
https://doi.org/10.1038/s41565-022-01154-9.

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