【纯计算】Surf. Interfaces：用取代掺杂和双轴应变调控单层铅烯的电子性质和功函数

二维材料具有独特的电子和物理性质，使其在纳米电子学和光电子应用中具有巨大潜力。在此，印度理工学院Rakesh Kumar等人使用第一性原理计算研究了二维材料铅烯的电子性质，并研究了元素周期表中13-15族原子的取代掺杂和双轴应变对铅烯电子性质和功函数的影响。

计算方法

基于密度泛函理论（DFT），作者使用维也纳从头算模拟包（VASP）进行电子结构计算，并使用含有Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函的广义梯度近似（GGA）来描述电子关联相互作用。在晶体结构优化过程中，作者将每个原子上力的收敛标准设置为0.0001eV/Å。对于能带结构的计算，作者使用了16 × 16 × 1的 K点网格，并将截止能量设置为150 eV。此外，对于态密度（DOS）的计算，作者使用了20×20×1的稠密K点网格，并且采用20Å的真空层来屏蔽层间相互作用。

结果与讨论

图1 铅烯的模型结构、电荷密度图、能带结构和态密度

如图1a所示，铅烯具有弯曲的六边形晶格结构，相应的晶格常数、屈曲高度和Pb-Pb键长分别为4.928Å、0.920Å和2.990Å。如图1b所示，铅烯具有均匀且连续的电荷密度分布，并且能带结构（图1c）表明铅烯在K点具有零带隙和狄拉克锥。此外，作者计算了总态密度和部分态密度（TDOS/PDOS）（图1d），其中铅烯的6p轨道在费米能级贡献最大。作者还研究了自旋-轨道耦合（SOC）的影响，并且由于自旋-轨道相互作用产生了0.4 eV的带隙（图1e）。

图2 B掺杂铅烯的模型结构、电荷密度图、能带结构和态密度

如图2所示，B掺杂铅烯的电荷密度图显示了硼（B）位点周围的电荷积累（图2b）。相对于原始铅烯，费米能级向价带边缘移动（图2c），这表明铅烯为p型掺杂。而与原始铅烯相比，费米能级的DOS增加（图2d）。即B的引入打破了原始铅烯的晶格对称性，并导致K点能带分裂。此外，作者还进行了自旋极化计算，以研究B掺杂铅烯的磁性行为，而B原子在铅烯中的掺杂不会引起任何磁矩，这表明掺杂的铅烯具有非磁性行为。作者还研究了硼掺杂铅烯中的SOC相互作用，即使在包含SOC之后，它也显示出金属性质（图2e）。

图3 C掺杂铅烯的模型结构、电荷密度图、能带结构和态密度

C掺杂铅烯的晶体结构和电子能带结构与原始铅烯类似（图3），即C掺杂铅烯的电子能带结构存在狄拉克锥，并且与原始铅烯相比，费米能级进一步向更低的能量移动（图3c）。此外，与原始铅烯相比，费米能级的DOS略有增加（图3d）。而在包括SOC时的C掺杂铅烯中，作者观察到了0.29eV的带隙（图3e）。

图4 N掺杂铅烯的模型结构、电荷密度图、能带结构和态密度

图4显示了N掺杂铅烯的能带结构、态密度（DOS）和电荷密度图。与原始铅烯相比，电子能带结构（图4c）显示费米能级向导带边缘移动，这表明其为n型掺杂。在N掺杂铅烯的情况下，狄拉克锥在K点消失。与原始铅烯相比，费米能级的DOS值增加（图4d）。此外，即使在包含SOC之后，N掺杂铅烯也呈现金属特性（图4e）。

图5 硼、碳和氮掺杂铅烯的电子能带结构

对掺杂铅烯施加2%、4%和6%的双轴应变（图5）时，掺杂有第14族原子的铅烯在费米能级态密度（DOS）增加，而掺杂有第13族和第15族原子的铅烯态密度降低。此外，功函数随着拉伸应变的增加而单调增加。

图6 硼、碳和氮掺杂铅烯的应变-能量曲线

如图6所示，连续的应变-能量曲线表明施加的应变落在弹性范围内，并且施加双轴应变不会破坏六边形对称性。此外，应力-能量曲线显示出平滑和连续的单调性，并且没有任何不连续性。

总结展望

计算结果表明，取代掺杂和双轴应变可以显著调控单层铅烯的电子性质和功函数。作者通过取代掺杂和双轴应变研究发现，铅烯的功函数在3.80-4.14eV的范围内变化，这种电子性质的可调谐性表明了铅烯在光电器件中极具应用潜力。

文献信息

Prarena Jamwal et.al Tailoring electronic properties and work function of monolayer plumbene by substitutional doping and biaxial strain Surfaces and Interfaces，2023

https://doi.org/10.1016/j.surfin.2023.103294

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