​AFM：聚合物塑料晶体电解质中诱导非晶相，以实现锂金属电池中的有效离子传输

聚合物塑性晶体电解质（PPCEs）因解决与丁二腈（SN）相关的挑战，包括其不充分的机械性能和与电极的副反应，而引起了人们的极大关注。然而，关于聚合物网络的分子结构对网络内SN状态的影响及其对离子电导率的后续影响的全面研究尚未探索。

在此，高丽大学Yun Chan Kang&Ji-Hun Seo等人通过色散校正密度泛函理论（DFT-D）模拟，研究了SN和聚合物部分之间的结合能作为SN构象和结晶行为的决定因素。结果表明，结合能效应导致的混溶性变化显著影响了PPCEs中非晶相的形成。

因此，基于乙烯基碳酸亚乙酯（VEC）的PPCE在室温下表现出高离子电导率（在25°C下为2.6×10⁻³ S cm⁻¹），并具有完全无定形相，这可归因于其组分之间的最佳混溶性。此外，通过将PPCE与LiFePO₄（LFP）和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正极材料相结合实现了高性能固态锂金属电池（LMB）配置的可行性。

图1. VEC对PPCE的影响

总之，该研究提供了聚合物网络对PPCE中SN状态影响的见解。通过研究SN与聚合物部分之间的结合能，确定了混溶性在决定PPCEs中非晶相形成中的关键作用。在聚合物的各个部分中，VEC与SN的结合能最强，在室温下形成完全无定形的相，从而具有较高的离子电导率。这些发现强调了优化PPCE中组分的混溶性以实现无定形相的重要性，从而促进了有效的离子传输。

此外，通过将PPCE与有前途的正极材料（如LiFePO₄）相结合实现了高性能固态配置在LMB中的潜在应用。总体而言，该研究有助于更好地理解影响PPCE中SN状态的因素，进而推动具有改进离子电导率的PPCE的设计和开发。

图2. 电池性能

Inducing an Amorphous Phase in Polymer Plastic Crystal Electrolyte for Effective Ion Transportation in Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310957