中南/慕尼黑Nano Letters: 有序Ag纳米针阵列诱导抑制氢析出以增强电催化CO2还原

电化学CO₂还原为碳氢化合物燃料或有价值的化学品是实现碳中和和解决能源危机的重要途径。考虑CO后续深加工及综合利用，提高电催化CO₂还原成CO的选择性和活性是电催化CO₂还原的研究热点。在已报道的催化剂中，Ag是电催化CO₂的代表性催化剂之一，在Ag催化剂上CO产物的高选择性可归因于重要的*CO中间体的适当吸附性能。然而，由于Ag的CO₂活化(CO₂-*COOH)的高反应能垒和竞争性析氢反应(HER)，Ag的催化性能仍有待提高。

近日，中南大学刘敏、傅俊伟和慕尼黑大学Emiliano Cortés等使用商业阳极氧化铝(AAO)作为模板，通过真空热蒸发制备了具有不同尖端曲率的有序Ag纳米针阵列，该催化剂能够高效和高选择性催化CO₂还原为CO。

有限元模拟结果表明，纳米针尖端的局部电场强度随着尖端曲率的增加而增强。高曲率样品(Ag-900D NNA)的局部电场强度为5.92×10 7 V m^-1，是低曲率样品Ag薄膜(1.57×10 7 V m^-1)的3.7倍。密度函数理论(DFT)计算表明，Ag表面的强局部电场不仅大大降低了CO₂还原反应(CO₂-*COOH)的热力学反应能垒，也增加了析氢反应(HER)的能垒以抑制析氢。

此外，接触角和原位拉曼测试表明，在电催化过程中，高曲率的银纳米针表面是疏水界面，阵列结构赋予表面/界面疏水性，可以调节H₂O分子的吸附，从而动态抑制HER。综上所述，Ag的纳米针阵列结构可以实现对HER的热力学和动力学抑制，提高CO₂还原性能。

因此，具有高曲率的最佳Ag纳米针阵列(Ag-900D NNA)在-1.0 V_RHE条件下，在700分钟内表现出91.4%的CO法拉第效率(FE)。该工作为制备纳米针阵列结构和阐明结构诱导的电催化CO₂RR效应提供了一种新策略。

Ordered Ag Nanoneedle Arrays with Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction via Structure-Induced Inhibition of Hydrogen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01853

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