​清华王海辉/华工王素清AM：超高模量的凝胶电解质改变锂枝晶的生长模式，用于界面稳定的锂金属电池

凝胶聚合物电解质（GPE）因其在锂金属电池（LMB）中适度的综合性能而引起了广泛关注。然而，具有 MPa 级低弹性模量的 GPE 无法机械调节锂沉积，难以抑制锂枝晶生长。

在此，清华大学王海辉、华南理工大学王素清等人通过将多孔Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）骨架用作固体填料（PLF），以解决GPE的固有缺陷。通过引入PLF，复合GPE表现出GPa量级的超高弹性模量，在机械水平上对抗Li枝晶，并在Li||Li电池中实现高电流密度下的稳定极化。

得益于与负极兼容的界面，LFP|PLF@GPE|Li 电池在室温下具有出色的倍率性能和循环性能。理论模型表明，具有独特3D结构的PLF可以提供足够的机械支撑，在纳米尺度上有效增强GPE的凝胶相。

图1. 结构表征

总之，该工作通过将 PLF 合并到基于 PEGDA 的凝胶电解质中，新型复合 GPE 可以实现界面稳定的 LMB。具体而言，PLF赋予复合GPE连续的渗滤网络和坚固的3D支架。该复合GPE在室温下具有1.80 mS cm^-1的高离子电导率、2.42 N的耐穿刺性和高达100 nm的优异弹性模量4.2GPa。

AFM测试和数值模拟共同揭示了具有互连且开放的微米尺寸通道的PLF可以从纳米尺度为凝胶相提供更多的机械支撑。PLF@GPE 结合了高离子电导率和机械刚性，在 Li||Li 电池中以 1 mA cm^-2 电流稳定循环超过 1000 小时。模拟结果表明，随着 GPE 弹性模量的增加，应力积聚倾向于从枝晶根部转移到 Li/GPE 界面。因此，该工作可对多物理场驱动的锂电镀机制有一个基本的了解，从而启发机械可靠的 GPE 的设计。

图2. 电池性能

An Ultra-High Modulus Gel Electrolytes Reforming the Growing Pattern of Li Dendrites for Interfacially Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202309677