乔世璋团队Nature子刊：NiPS3超薄纳米片用于高活性光催化制H2

阿德莱德大学乔世璋等人报道一种液体剥离方法来制备NiPS₃超薄纳米片作为一个多功能平台，可极大地改善各种光催化剂（包括TiO₂、CdS、In₂ZnS₄和C₃N₄）上的光致产H₂效率；其中，与纯CdS相比，NiPS₃/CdS异质结具有最高的改进因子（~1667%），实现极好的可见光诱导制氢速率（13,600μmolh^-1g^-1）；明显改善的性能归因于强相关的NiPS₃/CdS界面确保有效的电子-空穴解离/传输，以及NiPS₃超薄纳米片上丰富的原子级边缘P/S位点和活化的基面S位点。

中间体的吉布斯自由能|ΔGH*|被认为是不同类型催化剂上HER活性的主要指标。|ΔGH*|的最理想值为零。例如，具有优异活性的HER催化剂Pt，其ΔGH*≈-0.09eV的值接近于零。因此，应用DFT计算NiPS₃单层的基面和边缘位点的ΔGH*值。DFT研究NiPS₃单层的基底平面、(100)边、(010)边和(1-30)边上的24个可能的HER活性位点，以预测HER最活跃的位点。

研究结果发现8个HER最活跃的位点，分别是（100）边的P、S2和S3位点，（010）边的S位点以及NiPS₃单层（1-30）边的P1、S2、S3和S8位点。此外，根据这8个活性位点的ΔGH*值，位于(100)边的P和S3位点、位于(010)边的S位点以及位于(1-30)缘的P1、S2和S8位点遵循Volmer-Heyrovsky反应路径；而位于(100)边的S2位点和位于(1-30)边的S3位点遵循Volmer-Tafel反应路径。

在NiPS₃单层的其他16个位点中，位于(1-30)边的S4、S5和S7位点由于边缘效应在Volmer反应步骤中显示出较小的│ΔGH*│值。然而，由于H₂形成的高自由能变化，并不是有效的活性位点。总体而言，基于DFT的计算揭示在NiPS₃单层的特定P和S边缘位点具有出色HER活性。相比，NiPS₃单层的基面位点和Ni边缘位点是HER的活性位点。

另外，2DNiPS₃还具有超薄厚度和大表面积等优点。这些特性不仅促进有效的体到表面电荷载流子迁移，而且还增强与其他材料的电子相互作用，以实现快速的界面电荷载流子传输和优化的催化活性。

Jingrun Ran, Hongping Zhang, Sijia Fu et al. NiPS3 ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H2 production. Nat. Commu. 2022, 13: 4600.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32256-6

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乔世璋团队Nature子刊：NiPS3超薄纳米片用于高活性光催化制H2

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