将温室气体CO2电化学还原为增值燃料和化学品为解决能源危机和环境变化问题提供了一条有希望的途径。然而,对C2产物的选择性和竞争性析氢反应(HER)是CO2还原反应(CO2RR)面临的主要挑战。
基于此,济南大学王海青讲师和山东第一医科大学Dejin Zang(共同通讯作者)等人报道了一种界面增强策略,通过在铜泡沫表面上沉积薄层氮掺杂石墨烯(N-G)来选择性地促进 CO2RR 中的乙醇途径,即Cu-N-G。
与纯Cu和Cu@石墨烯(Cu-G)无法检测到的乙醇选择性相比,Cu-N-G在-0.8 V vs. RHE时的总法拉第效率(FE)将乙醇选择性提高到33.1%。实验和密度泛函理论(DFT)结果证实,互连石墨烯涂层不仅可以作为快速电荷传输通道,而且还可以为传质提供有限的纳米空间。
其中,N掺杂不仅可以触发N-G中的N与CO2分子之间的内在相互作用,从而丰富反应物的局部浓度,而且还可以促进Cu的平均价态用于C-C耦合途径。Cu-N-G界面的限制效应不仅可以提供高吸附氢(Had)覆盖率,还可以稳定关键的⋆HCCHOH中间体朝向乙醇途径。该工作所提供的界面增强策略有望激发Cu基CO2RR电催化剂的设计,以实现多碳产物。
Confined interface engineering of self-supported Cu@N-doped graphene for electrocatalytic CO2 reduction with enhanced selectivity towards ethanol. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4698-3.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4698-3.
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