​AEM：实时模拟N配位Ni单原子的电子结构：NiS将CO2电化学还原为CO

N-配位Ni单原子（N-coordinated Ni single atom, Ni-NC）是CO₂还原反应（CO₂RR）生成CO的最佳催化剂之一，但是没有块体Ni材料对CO₂RR表现出高催化活性。

基于此，韩国科学技术研究院Hyung-Suk Oh和Woong Hee Lee（共同通讯作者）等人报道了实时模拟具有Ni-NC电子结构的NiS纳米颗粒可以增强零间隙电解槽中的CO₂RR活性。

在文中，作者利用H₂S热处理的浸渍法制备了碳负载的硫化镍纳米颗粒（记为NiS）。根据原位/Operando X射线吸收精细结构（XAFS）分析，在一定的阴极电位下，NiS的电子结构转变为类似于Ni-NC催化剂的电子结构。与金属Ni和Ni氧化物纳米颗粒不同，这种实时模拟的NiS电子结构显示出增强的CO₂RR对CO产生的活性。

然而，由于S物种的损失，NiS表现出低稳定性，这是模拟N配体的关键。基于原位/Operando XAFS和稳定性测试后的非原位分析，作者提出了NiS电极实时模拟电子结构的起源假设，并讨论了模拟电子结构策略的挑战。此外，该工作为从以前通常未被考虑的材料开发催化剂提供了新的见解。

Real-Time Mimicking the Electronic Structure of N-Coordinated Ni Single Atoms: NiS-Enabled Electrochemical Reduction of CO₂ to CO. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201843.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201843.