​哈工大张乃庆/赵光宇EnSM：磁辅助构建功能梯度界面实现无枝晶固态锂电池

石榴石基固态锂电池因其潜在的高能量密度和可靠的安全性而被视为下一代电池的重要候选材料，然而锂枝晶问题严重阻碍了其进一步发展。

在此，哈尔滨工业大学张乃庆、赵光宇团队在石榴石和锂负极之间的界面上引入了功能梯度界面（FGIL），该界面是由熔融锂与FeF₃ 在磁力的辅助下发生原位反应形成。FGIL 不仅能降低界面阻抗、均匀局部电流分布、防止锂枝晶在电极表面生长，还能阻止电子传输，防止在电解液中形成 锂”丝”。因此，Li|LLZTO-FGIL|Li电池的临界电流密度高达 2.3 mA cm^-2，在 0.3 mA cm^-2的条件下可稳定循环3400 小时以上。

图1. FGIL的合成示意图

总之，该工作通过在锂负极和石榴石 SSE 之间引入了FGIL（在磁场的辅助下）。原位转换反应实现了良好的界面接触，室温下界面阻抗从 878 Ω cm² 降至 10 Ω cm²。富含 LiF 的界面层不仅提供了稳定的Li⁺ 传输介质，而且具有极低的电子传导性，可有效抑制电子传输到电解质中，避免电解质中出现锂”丝”。铁的梯度层提供了更均匀的局部电流分布，有助于锂的均匀沉积，防止电极表面出现锂枝晶。室温下 2.3 mA cm^-2 的高电流密度证明了 FGIL 对锂枝晶的抑制作用。

此外，基于这种梯度分布，Li⁺ 在界面上实现了快速稳定的迁移，因此制备的对称电池在室温下 3400 小时内实现了稳定沉积/剥离，并显示出有限的极化。总之，FGIL 不仅改善了界面接触，更重要的是通过消除两种类型的锂枝晶生长，有效地解决了锂枝晶问题。

图2. 电池性能

A magnetic-assisted construction of functional gradient interlayer for dendrite-free solid-state lithium batteries，Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103041