化学所李玉良/山大李国兴AM:石墨炔负载RuOx量子点助力高性能锂硫电池

化学所李玉良/山大李国兴AM:石墨炔负载RuOx量子点助力高性能锂硫电池
锂硫电池中多硫化锂(LiPSs)的穿梭效应和转化动力学迟缓以及锂金属负极上锂枝晶的生长阻碍了其实际应用。
化学所李玉良/山大李国兴AM:石墨炔负载RuOx量子点助力高性能锂硫电池
在此,中国科学院化学研究所李玉良、山东大学李国兴等人报道了一种通过在催化剂中制造反馈π键来加强d-p轨道杂化的策略,从而实现LiPSs高效转化。研究人员制备了一种锚定在石墨二炔(GDY)纳米盒(RuOxQDs/GDY)上的特殊界面结构RuOx量子点(QDs),以实现强Ru到炔的π电子反馈,从而有效调节Ru中心的d电子结构,促进催化剂与LiPSs之间的d-p轨道杂化,显著提高RuOxQDs/GDY的催化性能。
RuOxQDs/GDY与Li离子的强亲和力和快速的Li离子扩散也使其成为超稳定的Li金属负极,因此S@RuOxQDs/GDY正极在恶劣条件下表现出优异的循环性能,而Li@RuOxQDs/GDY阳极则显示出超过8800h的超长循环寿命,且无锂枝晶生长。结果显示,采用S@RuOxQDs/GDY正极和Li@RuOxQDs/GDY负极的Li-S全电池在低正负极容量比(N/P=1.4)、贫电解质(E/S=3μL/mg)和高S质量负载(15.4mg/cm2)的实际条件下,可提供17.8mAh/cm2的惊人面容量和良好的循环稳定性。
化学所李玉良/山大李国兴AM:石墨炔负载RuOx量子点助力高性能锂硫电池
图1. RuOxQDs/GDY用于Li- S全电池的示意图
总之,该工作制备了RuOxQDs/GDY作为LiPSs的高效固定剂和催化剂以及Li金属的功能宿主,从而实现了高性能Li-S电池。RuOxQDs/GDY中Ru到炔基的强π反馈作用有效调节了Ru中心的d电子结构,促进了催化剂与LiPSs之间的d-p轨道杂化,从而显著提高了LiPSs的吸附能力和RuOxQDs/GDY的催化性能,RuOxQDs/GDY与Li离子的强亲和性和Li离子的快速扩散也使得Li离子无枝晶沉积和高Li离子电镀/剥离CE成为可能。
得益于这些特点,基于RuOxQDs/GDY的Li-S全电池在有限Li、贫电解质和高S质量负载的实际条件下,具有高面容量和出色的循环稳定性,电池能量密度高达390Wh/kg。因此,该工作通过配位工程制造π电子反馈强化d-p轨道杂化从而提高LiPSs氧化还原动力学的有效策略,并为设计用于实用高能量密度Li-S电池的先进催化剂提供了宝贵见解。
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图2. 电池性能
RuOx Quantum Dots Loaded on Graphdiyne for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202307786

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