​王中林/朱来攀AM：剖幽析微！揭示通过水-固体界面接触电化学产生H2O2的机理

利用空气和水作为原料，并且在环境条件下进行的电化学过氧化氢(H₂O₂)生产近年来引起了人们的广泛关注。然而，提高反应的效率通常需要复杂和/或昂贵的催化剂，或使用牺牲剂，这不利于该技术的大规模应用。最近，由于对水-固体界面接触−电催化及其在物理化学过程中的作用的研究的加强，使人们认识到水-固体接触−电催化过程中的电子转移可以驱动化学反应。这种机制被称为接触电催化(CEC)，其允许化学惰性氟化聚合物具有类似单电极性质。因此，将CEC机制应用到电化学H₂O₂生产中具有实际意义。

近日，中国科学院北京纳米能源与系统研究所王中林和朱来攀等使用超声驱动接触电催化(CEC)来在水-聚合物(氟化乙烯丙烯共聚物(FEP))界面生产过氧化氢(H₂O₂)。

具体而言，当催化剂与溶液的质量比为1：10000时，在20°C下，H₂O₂的产率达到58.87 mmol L^-1 g_cat^-1 h^-1；电子顺磁共振(EPR)和同位素标记实验表明，在超声过程中，带电的FEP在溶液中发射电子，将水还原为自由基物种，随后产生的羟基自由基(HO•)或两个超氧自由基(O₂•⁻)形成H₂O₂。

此外，从头算分子动力学计算表明，自由基可以通过水的氢键网络交换质子和电子(Grotthuss机制)，这种机制应该也适用于其他系统，无论是人工的或自然的，以解释在WOR和ORR过程中形成的自由基如何在大部分水中产生H₂O₂。

总的来说，这项工作介绍了一种将空气和纯水转化为H₂O₂的一种新途径，且不需要使用复杂的催化剂设计或牺牲剂，这有助于加深人们对液-固接触-电化学和CEC的物理化学过程的知识。

Mechanism for Generating H₂O₂ at Water-Solid Interface by Contact-Electrification. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202304387