​ACS Catal.:CO2在Ni-Zn金属间化合物催化剂上直接催化转化合成一元羧酸

​ACS Catal.:CO2在Ni-Zn金属间化合物催化剂上直接催化转化合成一元羧酸
使用可持续氢源将CO2直接转化为甲烷、汽油到柴油范围的燃料、甲醇和轻质烯烃被认为是缓解全球变暖的一种有前途的方法。然而,迄今为止尚未探索将CO2直接转化为高附加值化学品,例如乙酸和丙酸(分别为 AA 和 PA)。
​ACS Catal.:CO2在Ni-Zn金属间化合物催化剂上直接催化转化合成一元羧酸
基于此,韩国成均馆大学Jaehoon Kim等人报道了一种了Ni-Zn金属间化合物/富锌NixZnyO催化剂可用于直接CO2加氢制备AA和PA,在325°C下,AA和PA的选择性分别高达58.9%和18.2%,STYs分别为0.405和0.125 mmol L-1 h-1,CO2转化率为13.4%,该反应还抑制了CH4(17.0%)和C2-C4(5.0%)的选择性。
​ACS Catal.:CO2在Ni-Zn金属间化合物催化剂上直接催化转化合成一元羧酸研究人员发现在高达900°C的温度下煅烧过程中,Ni相互扩散进入ZnO相、Zn进入NiO相,还原过程中形成Ni-Zn金属相,产生了Ni-Zn金属间化合物/富锌NixZnyO催化剂。富锌NixZnyO相中的大量氧空位促进了CO2的吸附,CO2吸附物质(即碳酸盐、碳酸氢盐和甲酸盐)和气态CO的存在表明 RWGS反应将CO2转化为CO,CO被氢化为甲酰基物质,然后成为表面吸附的(*CH3)n物种。AA和PA是通过CO2与表面吸附的(*CH3)n物质直接C-C偶联产生的。CO2转化率和一元羧酸选择性在运行中保持长达216小时,并且在长期稳定性测试期间保持Ni-Zn金属间化合物/富锌NixZnyO催化剂的形态和相结构,这表明Ni-Zn金属间化合物催化剂的稳健性。
迄今为止,直接CO2加氢转化主要用于生产液体燃料、甲醇和轻质烯烃,从CO2生产增值单羧酸的可能性证明了Ni-Zn金属间化合物的新颖性和可用性催化剂。

Synthesis of monocarboxylic acids via direct CO2 conversion over Ni-Zn intermetallic catalysts. ACS catal., 2021.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00747

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