Small：N、S配位能否促进CO2RR中的单原子催化剂性能？

电催化CO₂还原反应 (CO₂RR) 是缓解棘手环境退化和产生可再生能源产品的一种很有前景的方法。单原子催化剂（SACs）由于最大的原子利用率、易于调节的活性中心、高催化活性和低成本而受到广泛关注，是用于CO₂还原反应的有前途的电催化剂。SACs除金属活性中心外，其中配位环境对内在催化活性起着至关重要的作用，将杂原子引入配位环境不仅提高了孤立金属原子的负载量，而且提高了催化活性。

基于此，中国石油大学鲁效庆和魏淑贤等人以常规的铁卟啉（Fe-N₄-卟啉）为探针，将S原子引入N配位（Fe-N₂S₂-卟啉）对活性位点进行适当的电子结构优化。由于费米能级周围的额外轨道和丰富的Fe d_z² 被S取代后的轨道占据，N、S配位可以有效地调整SAC，从而促进CO₂RR过程中的中间体质子化。

在Fe-N₄-卟啉和Fe-N₂S₂-卟啉上系统地阐明了CO₂RR机制通过二、六和八电子途径生成C₁产物。Fe-N₄-卟啉产生最有利的HCOOH产物，极限电位为-0.70 V。Fe-N₂S₂-卟啉对HCOOH和CH₃OH表现出-0.38和-0.40 V的低极限电位，分别超过了大多数铜基催化剂和SACs。因此，N、S的配位协调作用可能为CO₂RR中的SAC提供较常规N更好的催化环境。这项工作证明了Fe-N₂S₂-卟啉是一种高性能的CO₂RR催化剂，并强调了N、S配位调节是微调高原子分散电催化剂的有效方法。

Can N, S cocoordination promote single atom catalyst performance in CO₂RR? Fe-N₂S₂ porphyrin vs. Fe-N₄ porphyrin. Small, 2021.

https://doi.org/10.1002/smll.202100949

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