探索高效的双功能催化剂对正极CO2的还原和Li2CO3的分解是高性能Li-CO2电池的关键。近日,澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授、北京化工大学胡传刚教授和刘栋副教授(共同通讯作者)等人报了一种富含拓扑缺陷丰富的基于石墨烯(TDG)的材料,其被开发作为Li-CO2电池的无金属正极催化剂。在电流密度为0.5 A g-1下,Li-CO2电池表现出的完全放电容量超过69000 mA h g-1,是前所未有的,即使在2.0 A g-1的极高电流密度下也具有1.87 V(Li/Li+)的相对较小的电压间隙,具有良好的长期稳定循环寿命,在1.0 A g-1下可以达到600次循环。图1 NG和TDG制备与表征由于在碳骨架中引入拓扑缺陷,在放电/充电过程中,为CO2还原和演化提供足够的活性位点,以促进Li2CO3的形成/分解,因此利用TDG正极电催化剂的Li-CO2电池具有优异的性能。密度泛函理论(DFT)计算揭示了拓扑缺陷中带负电荷的C原子作为CO2分子吸附和Li2CO3分解的活化位点的优越性,在充/放电过程中,杂环五边形环(C5)具有较低的理论势能隙(1.01 V)。图2 Li-CO2电池的性能Topological Defect-Rich Carbon as a Metal-Free Cathode Catalyst for High-Performance Li-CO2 Batteries. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101390.https://doi.org/10.1002/aenm.202101390.