Sci. Adv.：Ag纳米粒子嵌入的N掺杂碳大孔纤维助力高稳定性锂金属负极
新加坡南洋南洋理工大学楼雄文开发了一种三维（3D）混合宿主，该宿主由Ag纳米粒子嵌入的N掺杂碳大孔纤维（表示为Ag@CMF)组成，可实现L的选择性成核和定向沉积。3D大孔骨架通过捕获基体中的金属锂以及降低局部电流密度来抑制锂枝晶的形成。亲锂N掺杂碳由于成核势垒小而成为均匀成核中心，Ag纳米粒子通过可逆固溶体合金化反应改善了Li的成核和生长行为。因此Ag@CMF复合材料能够在500次以上的循环中实现无枝晶和高库仑效率的锂沉积/剥离行为。当该负极与商用LiFePO4正极耦合时，组装的全电池显示出高倍率性能和稳定的循环寿命。
A highly stable lithium metal anode enabled by Ag nanoparticle–embedded nitrogen-doped carbon macroporous fibers. Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abg3626
Angew：双相电解质抑制锂金属电池中氧化还原分子的穿梭效应
河南大学赵勇通过构建双相有机电解质来解决锂金属电池中氧化还原分子（RMs）的穿梭效应的问题，其中可将非氟-1,1,2,2-四氢己基三甲氧基硅烷（NFTOS）和溶有LiTFSI的醚（或砜）分离以形成不混溶的负极电解质和正极电解质。由于在高极性和低极性的双相电解质中的巨大溶解系数差异，RMs被提取到正极电解质中，从而抑制了穿梭效应。当与锂负极耦合时，Li-Li对称电池、Li-redox液流电池和Li-O2电池在双相电解质的作用下可获得相当长的循环寿命。
Biphasic Electrolyte Inhibiting the Shuttle Effect of Redox Molecules in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104003
中科院金属所李峰报道了在聚氧化乙烯（PEO）电解质中原位聚合2，2’-联噻吩，从而在电极-电解质界面处形成双离子电子转移界面层。对于全固态LiFePO4||PT-PEO-PT||Li电池，正极-电解质界面处形成的导电聚噻吩（PT）层使界面电阻降低了至少7倍，在2 C倍率下，循环1000次后实现了94%的容量保持率。混合离子导电层在保持与锂负极良好相容性的同时，具有良好的界面稳定性和接触性。
Double ionic-electronic transfer interface layers for all solid-state lithium batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104183
Nat. Energy：厚度可控的超薄锂金属-氧化石墨烯主体箔助力锂电池
斯坦福大学崔屹开发了一种简便且可扩展的工艺，用于在氧化石墨烯主体内合成超薄（0.5至20 μm）、自支撑且机械坚固的锂金属箔。除了0.1-3.7mAh cm-2的低面容量外，这种锂箔比传统的纯锂金属箔具有更高的机械强度。该锂箔可以将石墨（93%）和硅（79.4%）负极的初始库仑效率提高到100%左右，而不会产生过量的锂残留物，并将锂离子电池的容量提高8%。此外，采用这种薄锂复合负极使锂金属全电池的循环寿命延长了9倍。
Free-standing ultrathin lithium metal–graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries. Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00833-6
Angew：通过建模和实验优化高性能锂金属电池的镁掺杂锂金属负极
美国西北太平洋国家实验室许武采用密度泛函理论（DFT）计算了Li-Mg负极中Mg含量的影响。研究显示，Mg含量约为5wt.% 的Li-Mg（简称Li-Mg5）具有最低的Li吸收能，因此所有的表面积都能被Mg原子“控制”，从而导致Li在Mg中心周围的表面平滑而连续地沉积。此外，局部高度电解液使Li-Mg5在4.4 V高压下具有最佳的循环稳定性。这种电解液也有助于生成无机物丰富的固体电解质界面，从而在Li-Mg5表面形成光滑、致密和较少腐蚀的层。理论模拟和实验结果均表明，Li-Mg5具有最佳的Mg含量，电池的循环性能最佳。这项工作还提供了一种有效的方法，可以确定最佳的合金型锂金属负极，以改善高能量密度锂金属电池的长期循环稳定性。
Optimization of Magnesium-Doped Lithium Metal Anode for High Performance Lithium Metal Batteries through Modeling and Experiment. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202103344
Adv. Funct. Mater.：三维多孔Cu纳米支架主体实现锂金属负极稳定循环
南京大学金钟、铁祚庥采用模板牺牲热熔法和纳米种子改性工艺制备了一种三维多孔Au/Cu纳米复合材料，并将其作为一种有效的Li金属载体材料。Au/Cu纳米复合材料由于具有均匀的Li+通量和可忽略的成核过电位，可以在空间上引导Li金属的均匀沉积，而不产生Li枝晶的生长。此外，Cu骨架可以缓解循环过程中的体积变化，并稳定局部电流密度。得益于这些优点，基于自支撑Li填充Au/Cu（Li-Au/Cu）纳米支架电极的对称电池在碳酸酯电解液中，在1.0 mA cm–2的条件下，具有超过1000小时的高稳定性锂沉积/剥离，低电压滞后小于90 mV，长寿命超过1300小时。令人印象深刻的是，Li-Au/Cu||LiFePO4全电池还表现出优异的循环稳定性和倍率性能。
Template-Sacrificed Hot Fusion Construction and Nanoseed Modification of 3D Porous Copper Nanoscaffold Host for Stable-Cycling Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202102735
Mater. Today：封闭型双层致密/多孔SEI提高锂金属负极稳定性
美国爱达荷州国家实验室Bin Li通过形成封闭的主体双层固态电解质界面（SEI）提高了锂金属负极的稳定性。这是通过与锂金属接触形成相互连接的多孔富LiF人工SEI和原位形成致密、稳定的上层SEI来实现的。多孔层增加了Li/LiF界面的数量，减少了局部体积波动，改善了Li+在界面上的扩散。此外，曲折的多孔结构引导Li+通量均匀分布，机械抑制枝晶生长。SEI的致密上层完成了封闭主体设计，防止活性材料的持续消耗。致密顶层和多孔底层的双重性延长了循环寿命，提高了倍率性能，这在对称电池以及与硫和LiFePO4正极配对的全电池测试得到证明。
A closed-host bi-layer dense/porous solid electrolyte interphase for enhanced lithium-metal anode stability. Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.04.018
Adv. Mater.：用于全固态锂电池的致密全电化学活性电极
中科院物理所陈立泉、索鎏敏、麻省理工学院李巨提出了一种用于全固态锂电池的致密“全电化学活性”（AEA）电极，该电极完全由一系列优良的混合电子-离子导电正极构成，以最小化电极水平上可及能量密度和理论能量密度之间的差异。此外，利用AEA正极自支撑的离子-电子导电网络，致密的杂化硫（S）基AEA电极具有91.8％的高压实填充率，这意味着在70℃下基于正负极的高能量密度777 Wh kg−1和1945 Wh L−1。
Dense All-Electrochem-Active Electrodes for All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202008723
Adv. Mater.：10 μm厚高强度固态聚合物电解质助力柔性全固态锂金属电池
中科院宁波材料所姚霞银介绍了一种以改性聚乙烯（PE）为主体，聚乙二醇甲醚丙烯酸酯和锂盐为填料的超薄固态聚合物电解质（SPE）。多孔聚甲基丙烯酸甲酯-聚苯乙烯界面层紧密地附着在聚乙烯的两侧，有效地改善了电解质和电极之间的界面相容性。结果10 μm厚SPE在室温下具有34.84 ms的超高离子电导、103.0 MPa的优异力学性能和高达142.3%延伸率。采用优化固态电解质的Li//Li对称电池在60℃下可稳定循环1500 h以上。此外，60℃下，LiFePO4//Li软包电池在1C下可稳定地循环1000次以上，容量保持率为76.4%。LiCoO2//Li软包电池可以0.1和0.2 C倍率下稳定循环100次。此外，LiFePO4//Li软包电池在卷曲和折叠后能够稳定工作，同时证明了其优异的柔性和安全性。
10 μm-Thick High-Strength Solid Polymer Electrolytes with Excellent Interface Compatibility for Flexible All-Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100353
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