​ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作为一种高活性和超稳定的HER电催化剂

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​ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作为一种高活性和超稳定的HER电催化剂
在碱性介质中,尖晶石型Co3O4是一种很有前途的替代贵金属基电催化剂的替代物。然而，虽然纯Co3O4在阳极水氧化中具有很高的活性，但对析氢反应（HER）仍不活跃。近日，兰州大学徐彩铃教授、郑州大学卢思宇副教授和美国马凯特大学Jier Huang（共同通讯作者）等人报道了一种通过简单方法制备的镍（Ni）掺杂Co3O4电催化剂（Co3-xNixO4）。
​ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作为一种高活性和超稳定的HER电催化剂
图1 催化示意图
该催化剂在原位电化学活化后表现出良好的HER活性和稳定性，无论是在1 M KOH还是实际的30 wt% KOH溶液中，都可以稳定工作超过300 h，优于几乎所有氧化物基电催化剂。
​ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作为一种高活性和超稳定的HER电催化剂
图2 制备与表征
更重要的是，利用原位拉曼光谱和多种高分辨率电子显微镜技术的结合，确定Co3-xNixO4晶体的表面被还原成具有高度暴露的{110}反应平面的相互缠绕的CoyNi1-yO纳米粒子。密度泛函理论（DFT）计算进一步证明了CoyNi1-yO中Ni掺杂的CoO组分在碱性HER过程中起主要作用，因为在Co-O八面体中引入Ni原子可以优化Had和OHad中间产物的导电性，并调整其吸附/脱附自由能。
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图3 催化性能
In Situ Activated Co3-xNixO4 as a Highly Active and Ultrastable Electrocatalyst for Hydrogen Generation. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01607.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01607.

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