​Nat. Commun.:准石墨碳壳诱导的Cu限制促进电催化CO2还原为C2+产物

​Nat. Commun.:准石墨碳壳诱导的Cu限制促进电催化CO2还原为C2+产物
电化学CO2还原反应(CO2RR)将CO2转化为具有高能量密度的高附加值化学产品,是解决化石燃料引起的能源和环境问题的有前途的解决方案,也有助于实现可持续的能源循环,为了以高效的方式稳定地将CO2电转化为高附加值的化学产品,电化学反应过程中的电催化剂重建是催化剂设计策略中的关键问题。
​Nat. Commun.:准石墨碳壳诱导的Cu限制促进电催化CO2还原为C2+产物

基于此,韩国首尔国立大学Gun-Do Lee、大邱庆北科学技术学院Dae-Hyun Nam和韩国首尔国立大学Young-Chang Joo等人报道了一种重建免疫催化剂系统用于催化剂表面稳定,其中Cu纳米颗粒受到准石墨碳壳的保护。该碳壳层由CO (g) – CO2 (g) – C (s)平衡控制的气固反应在Cu上外延生长,具有准石墨键合。准石墨碳壳包覆的Cu在CO2还原反应过程中稳定,为合理的材料设计提供了平台。

通过掺杂p区元素可以进一步提高C2+产物的选择性,原因在于这些元素调节了Cu表面的电子结构及其结合特性,这会影响中间结合和CO二聚化。B改性的​Nat. Commun.:准石墨碳壳诱导的Cu限制促进电催化CO2还原为C2+产物Cu在-0.55 V下获得了68.1%的C2H4法拉第效率和44.0%的C2H4阴极功率转换效率。而N改性的Cu在329.2 mA cm-2的部分电流密度下具有82.3%的C2+选择性。其中具有表面稳定性和内部元素掺杂的准石墨碳壳层可以实现稳定的CO2到C2H4 转换超过180小时,并允许电催化剂在可再生能源转换中的实际应用。研究人员也通过实验和DFT计算的结合揭示了B和N掺杂的放大效应。这一发现为获得表面稳定催化剂以促进CO2RR提高多碳产物选择性提供了新方法。

Quasi-graphitic carbon shell-induced Cu confinement promotes electrocatalytic CO2 reduction toward C2+ products. Nat. Commun., 2021.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24105-9

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