​华科谢佳/曾子琪JEC：高浓度电解质实现-60°C锂金属电池

锂金属电池 (LMB) 的能量密度有望超过 400 Wh kg⁻¹。然而，它们在零度以下会遭受严重的电化学性能恶化。这种故障行为与较差的锂金属负极(LMA)兼容性和缓慢的Li⁺去溶剂化高度相关。

在此，华中科技大学谢佳，曾子琪等人证明基于环戊基甲基醚（CPME）的稀释高浓度电解质（DHCE）能够实现-60°C LMB运行。通过利用Li⁺和CPME之间的松散配位，这种开发的电解质促进离子簇的形成，从而产生阴离子主导的界面化学，从而增强LMA相容性，并大大加速Li⁺去溶剂化动力学。

所得电解质表现出高库仑效率(CE)，在25、-20、-40和-60 °C下分别提供超过99.5%、99.1%、98.5%和95%。组装的锂-硫电池在-20和-40°C、0.2 C充电和0.5 C放电时表现出显着的循环稳定性。即使在-60 °C下，采用这种设计的电解质的锂硫电池在170 次循环后仍能保持超过70% 的初始容量。此外，具有10 mg cm⁻²高S正极负载的锂金属纽扣电池和软包电池在-20°C下表现出循环稳定性。

图1. 循环后锂片表面的光学照片和SEM

总之，该工作证明了基于CPME的DHCE可用于−60°C的LMB应用。得益于松散的Li⁺-CPME配合，开发的电解质支持快速Li⁺脱溶，同时保持超高的LMA相容性。结果表明，在25 ~ 60℃范围内，可获得均匀的Li沉积行为和高度可逆的CE。LiFSI-2CPME-2TTE中的Li-S电池在-20和-40℃时表现出很好的循环稳定性。

这种优化的电解质还保证Li-S电池在-60°C下运行，具有良好的容量保留(170次循环后保持70%)。在Li-S电池中，在-20和-40°C下的高负载正极也展示了开发的电解质的优势。因此，该工作为开发具有优异的LMA相容性和易于Li⁺脱溶的新型DHCE开辟了一个新方向。

图2. 电池性能

Loosely coordinating diluted highly concentrated electrolyte toward −60 °C Li metal batteries, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.10.050