张金强/赵朝成AM：用于光催化产H2O2的氮化碳碎片重新连接的多界面同质结

基于氮化碳的光催化技术为过氧化氢（H₂O₂）的生产提供了一种可持续且清洁的方法，但由于内电场弱，热载流子迟缓，产量受到严重限制。

基于此，澳大利亚阿德莱德大学张金强研究员，中国石油大学赵朝成教授（共同通讯作者）等人报道了一种新颖的方法，将石墨氮化碳破碎成更小的碎片（CN-NH₄），然后对其进行定向修复以创建多个有序-无序界面（CN-NH₄-NaK）。CN-NH₄-NaK中形成的同质结显著增强了电荷动力学，促进了氧化还原中心在空间上的有序分离。

结果表明，CN-NH₄-NaK通过两步单电子和一步双电子氧还原路径表现出出色的H₂O₂光合作用，实现了16675 μmol h^-1 g^-1的显著产率，并具有优异的选择性（> 91%），太阳能到化学能的转化效率超过2.3%。这些显著的结果超过了原始C₃N₄的158倍，并且优于之前报道的C₃N₄基光催化剂。

通过综合表征和DFT计算表明，材料的高结晶度和有序部分有效地积累了电子，通过两步单电子ORR路径作为溶解O₂的光还原中心。同时，无定形区和无序区中积累的空穴加速了水氧化动力学，导致O₂的原位生成，并强化了一步双电子ORR过程。所观察到的光催化活性的提高可以归因于多界面均匀结促进了动力学和热力学的改善。本研究为进一步优化和推进高效、可持续的太阳能-化学能转化光催化系统的发展提供了一条途径。

Rejoint of Carbon Nitride Fragments into Multi-Interfacial Order-Disorder Homojunction for Robust Photo-Driven Generation of H₂O₂. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202307490.

https://doi.org/10.1002/adma.202307490.