应化所JACS：在缺陷碳中设计丰富的空位耦合五边形来促进ORR反应动力学

在能量转换领域，设计和合成具有拓扑缺陷的高性能无金属碳纳米材料对于氧还原反应（ORR）至关重要。基于此，中国科学院长春应用化学研究所李敬研究员（通讯作者）等人报道了一种模板辅助法制备的碳缺陷电催化剂，该催化剂具有丰富的空位耦合五边形（VP）作为二维碳纳米片（VP/CNs）中的活性位点。实验结果表明，VP/CNs电催化剂中存在丰富的VP活性中心，其ORR活性与VP活性中心的数量呈线性关系。

原位光谱结果表明，VP/CNs可以直接催化O-O键断裂，绕过传统*OOH中间体的形成，从而通过解离路径实现ORR的快速动力学。所制备的VP/CNs对碱性ORR表现出优异的本征活性（半波电位为0.86 V_RHE），四电子选择性效率接近99%，优于使用Pt/C基准的效率。

密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，与相邻五边形（AP）或单个五边形（SP）相比，碳空位与相邻五边形（VP）之间的协同效应显著增加了电荷转移，并优化了O₂的吸附，获得了较低的ORR反应能垒。本文通过设计良好的碳缺陷为合理设计高效无金属电催化剂开辟了新的途径。

Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c08556.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556.