上硅所黄富强NML：高熵层状氧化物正极实现固态钠离子电池的高倍率

钠离子O₃型层状氧化物具有高能量密度、低成本的特点，是钠离子电池的理想正极。然而，这类正极通常存在相变、动力学迟缓和空气不稳定等问题，因此很难实现高性能固态钠离子电池。

在此，中国科学院上海硅酸盐研究所黄富强团队通过设计高熵层状氧化物正极实现了高倍率固态钠离子电池。作者通过高熵设计和锂掺杂策略减轻了晶格应力，增强了离子导电性，实现了Na_0.95Li_0.06Ni_0.25Cu_0.05Fe_0.15Mn_0.49O₂的高倍率性能、空气稳定性和电化学热稳定性。该正极具有很高的可逆容量（0.2C时为 141 mAh g^-1）、出色的速率能力（8C时为 111 mAh g^-1，20C时为 85 mAh g^-1）和长期稳定性（1000 次循环后容量保持率超过 85%）。

此外，该化合物在七天内保持不变，并在 279 ℃ 之前保持热稳定性。特别地，该正极组装的聚合物固态钠电池在5C时的容量为 92 mAh g^-1，在400次循环后的保持率仍高达96%。

图1. 晶体结构表征

总之，该工作报告了一种用于固态钠离子电池的新型高熵O₃型层状正极。高熵结构的设计和Li-TM相互作用减轻了晶格应力，提高了离子电导率，使低电压区的O3-P3相变快速可逆，抑制了相变，从而获得了优异的倍率性能和循环性能。

同时，由于强化了TMO₂框架和Na-O结合能，Na_0.95LNCFM表现出显著的空气稳定性和热稳定性。高熵和Li-TM相互作用概念的结合是调节相演化、空气稳定性和热稳定性的有效策略。因此，该策略启发了更多合理的设计，可应用于一系列O₃正极，以提高固态钠离子电池的性能。

图2. Na_0.95LNCFM PSE 电池的电化学性能

High-Entropy Layered Oxide Cathode Enabling High-Rate for Solid-State Sodium-Ion Batteries, Nano-Micro Letters 2023 DOI: 10.1007/s40820-023-01232-0