【DFT+实验】Nature子刊:主客体相互作用诱导动态活性位点,促进类Fenton反应处理有机废水 2023年12月5日 上午9:50 • 计算 • 阅读 30 目前,不可生物降解有机污染物的排放造成了严重的水污染,基于过硫酸盐(PDS和PMS)的类Fenton工艺在水处理中受到广泛关注。过硫酸盐活化的第一步是通过在金属中心上吸附过硫酸盐来获得电子转移,然后产生活性物质,包括自由基(即O2•−,•OH和SO4•−)和非自由基物质(即1O2,高价金属和金属-PMS复合物)。 近年来,基于对金属活性位点微环境的调控,人们致力于探索具有较高电子转移的金属活性位点,并了解过硫酸盐活化过程中自由基转化的机制。然而,在实际反应过程中,由于催化剂与反应物分子之间存在界面杂化,催化剂的局部结构也可能发生动态变化。 近日,南开大学展思辉和天津大学李轶等通过La和Co掺杂对SrTiO3单元进行电子结构和表面结构修饰(STLC),以实现SrTiO3单元的动态变化,并首次研究了STLC中单元的动态变化与其在类Fenton反应中的催化性能之间的关系。 结果表明,PMS分子和邻硝基苯酚(ONP)分子可以有效地吸附在STLC上,并在反应过程中诱导不同取向的O-Sr-O和Co/Ti-O键的可逆拉伸振动。 XAS和密度泛函理论(DFT)计算表明,STLC的规律动态结构变化通过调节eg轨道增强了金属-O键的强度,促进了PMS活化过程中的电子转移。 同时,PMS的末端O被吸附在STLC的Co位点上,这一过程有效地促进了关键SO5*中间体的生成,有利于Co活性中心上过硫酸盐生成1O2和SO4•−。 得益于高效的反应物种产生以及对各种环境因素的抗性,STLC显示出显示出对类Fenton激活的出色的效能和稳定性,并且在各种类型的有机物去除和不同的水基体处理方面也表现出了良好的性能。 综上,该项工作不仅为类Fenton反应机理的研究提供了基础性的见解,还为在原子水平上合理设计类Fenton催化剂提供了策略。 Dynamic Active-site Induced by Host-guest Interactions Boost the Fenton-like Reaction for Organic Wastewater Treatment. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39228-4 原创文章,作者:计算搬砖工程师,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/12/05/60e0133b4b/ 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 杨帆/李微雪JACS:环境条件下ZnO上H2离解和COx加氢的原子尺度可视化 2023年10月17日 【DFT+多物理场+实验】妙!清华大学Nature子刊:简单热处理一下,电催化性能创记录! 2024年3月23日 【DFT+TB】南开的邵斌和左旭教授也用狸猫换了太子:结果居里温度… 2024年3月26日 “制造业必须筑牢” 2024年3月17日 中南吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs 2024年1月31日 【DFT+实验】吴明红/王亮ACS Nano:Te-O对作为碳纳米片活性中心,显著增强电催化ORR活性 2024年3月15日