Science之后，Sargent院士同日发Nature Energy！

Nature Energy：全钙钛矿三结太阳能电池效率提升最新策略

单片全钙钛矿三结太阳能电池提供了超越最先进的双结串联太阳能电池的功率转换效率，并远远超出单结的平衡限制。然而，如今它们的性能受到开路电压的巨大缺陷，以及宽带隙钙钛矿子电池中短路电流密度和填充因子潜力未实现的限制。

在此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和荷兰埃因霍温理工大学René A. J. Janssen教授发现卤化物异质性（即使在材料合成后立即存在）在富含溴的钙钛矿的界面非辐射复合和长时间光照下的收集效率损失中起着关键作用。结果显示，在薄膜制造过程中引入的卤化二铵盐丙烷-1,3-碘化二铵可改善富溴钙钛矿中的卤化物均质化，从而增强操作稳定性，并在倒置（p-i-n）器件中实现创纪录的1.44 V开路电压，当带隙为1.97 eV时的详细平衡极限为86%。因此，高效的宽带隙能够制造具有3.33 V开路电压和25.1% PCE（23.87%认证准稳态效率）的单片全钙钛矿三结太阳能电池。

相关文章以“Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells”为题发表在Nature Energy上。

研究背景

将多个吸收层集成到一个多结太阳能电池中，可以克服由高能光子产生的载流子热化和在单结光伏（PVs）中观察到的低能光子传输的限制。带隙能量为1.2至1.8 eV的金属卤化物钙钛矿半导体的最新进展使其能够用于与钙钛矿、晶体硅（c-Si）、铜铟镓硒（CIGS）和有机光伏（OPV）的串联太阳能电池。其中，全钙钛矿双结（2J）串联太阳能电池耦合1.77/1.22 eV吸收器实现了29%的稳态认证功率转换效率（PCE），高于单结钙钛矿太阳能电池（PSC）的26.1%，预示着钙钛矿光伏的前景。

与2J相比，在单片太阳能电池中配对三个钙钛矿结有可能带来更高的效率。根据光学和器件模拟结果，全钙钛矿三结（3J）太阳能电池的级联功率分别为2.0、1.6和1.2 eV，其理论效率极限大于50%，目标PCE可超过36%。然而，只有少数研究通过实验证明了3J PSC，并且其实际性能仍然低于单结和2J PSC。

与带隙较窄的PSC相比，通常由>60% Br含量生产的带隙约为2 eV的倒置（p-i-n）单结PSC存在着>700 mV的较大开路电压（Voc）缺陷（图1a,b），并且由于光引起的卤化物偏析而导致性能损失。最近的研究发现，限制性能的主要因素是电荷传输层的带偏移增加和缺陷密度。后者对于基于高Br/I比的钙钛矿尤为明显，各种卤化物的不可控生长很容易导致它们的体积和界面卤化物异质性。除了陷阱介导的能量损失增加之外，当光诱导的卤化物偏析发生时，缺陷点还会对宽带隙过氧化物晶体的电荷载流子动力学产生深远影响。

内容详解

因此，试图改善约2 eV混合Br/I钙钛矿的体相和界面卤化物均匀性，以减少能量损失，更好地发挥3J PSC的潜力。以前，由于真空沉积具有出色的成分控制能力，因此被用来生产均匀的混合卤化物钙钛矿。在溶液处理过程中，引入路易斯酸碱加成添加剂已被证明可以调节钙钛矿的结晶；然而，很少有研究探讨添加剂对混合卤化物/碘化物钙钛矿均匀性的影响。在寻求降低缺陷密度的高硼包晶薄膜的相均化途径时，作者转向了卤化二铵盐，卤化二铵盐对包晶的生长具有模板效应，并能钝化表面缺陷。

在寻求降低缺陷密度的高溴钙钛矿薄膜相均质化的途径时，转向了卤化二铵盐，据报道，卤化二铵盐对钙钛矿生长具有模板效应和钝化表面缺陷的能力。作者表明，使用卤化二铵盐的钝化技术使得钙钛矿体相和钙钛矿/电荷传输层异质结中的非辐射复合在很大程度上受到抑制，从而在pi-n器件中实现了创纪录的Voc。有趣的是，虽然二铵盐不能抑制光诱导的卤化物偏析，但宽带隙PSC在长时间光照下仍能保持较高的操作稳定性（>28小时），超过了之前文献报道的约2 eV PSC的稳定性。研究表明，添加剂促进了埋藏在过氧化物/空穴传输层（HTL）界面附近的卤化物均匀性，并减少了陷阱介导的重组，从而为从卤化物隔离区高效提取电荷载流子提供了途径。在稳定高效的宽隙过氧化物子电池的鼓励下，本文制造出了结合1.97、1.61和1.25 eV吸收层的全过氧化物3J太阳能电池。利用具有高电荷迁移率和高近红外（NIR）透过率的前部透明导电氧化物层，3J太阳能电池Voc值为3.33 V，PCE 为25.1%（认证值为23.87%）。

图1. 1.97 eV宽带隙PSC的光伏性能

图2. 在原位PL和J-V测量过程中，1.97 eV宽带隙PSC的光稳定性和电池性能

图3. 富Br的宽带隙钙钛矿薄膜的结构、组成和形成动力学

图4. 单片钙钛矿三结太阳能电池光伏性能及模拟

综上所述，本文报道了一种提高富Br宽带隙钙钛矿太阳能电池的性能和工作稳定性的策略。具体来说，作者将二铵PDA分子加入到富Br的钙钛矿中，可以控制从溶液中提取的薄膜生长，并提高了卤化物的均匀性。得益于PDA在晶界附近的钝化效应，富Br的宽带隙钙钛矿太阳能电池保持了快速的电荷收集过程和在延长光照下的稳定性。添加PDA的钙钛矿有效地抑制了钙钛矿/电荷传输层界面的能量损失，使得在带隙为1.97 eV时的Voc记录为1.44 V。结合1.97、1.61和1.25 eV钙钛矿亚电池，作者制作了单片全钙钛矿三结太阳能电池，实验室PCE为25.1%（认证23.87%），Voc为3.33 V。

Junke Wang, Lewei Zeng, Dong Zhang, Aidan Maxwell, Hao Chen, Kunal Datta, Alessandro Caiazzo, Willemijn H. M. Remmerswaal, Nick R. M. Schipper, Zehua Chen, Kevin Ho, Akash Dasgupta, Gunnar Kusch, Riccardo Ollearo, Laura Bellini, Shuaifeng Hu, Zaiwei Wang, Chongwen Li, Sam Teale, Luke Grater, Bin Chen, Martijn M. Wienk, Rachel A. Oliver, Henry J. Snaith, René A. J. Janssen, Edward H. Sargent, Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells, Nature Energy. (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01406-5

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Science之后，Sargent院士同日发Nature Energy！

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