​广工大黄少铭/张琪ACS Energy Letters：轴向组装金属-有机骨架纳米线实现高性能锂-硫电池

构型匹配和电子结构对于催化剂在锂硫电池（LSB）中有效促进多硫化锂（LiPS）的转化至关重要，但传统催化剂通常只有一个活性中心，很难对其进行定制。

在此，广东工业大学黄少铭、张琪等人通过操纵不同极性活性位点之间的距离和调节金属中心的电子结构，制备了一系列双活性中心 MOFs（D-MOFs），从而匹配了长链锂离子电池的构型，优化了金属硫轨道杂化。

此外，在碳纳米管上原位轴向组装定制的 D-MOFs 可提供分层的硫宿主，从而显著提高 LSB 性能，在高硫负荷和贫电解质条件下实现高磁通量（10.04 mAh cm^-2），并制成高能量密度（310.7 Wh kg^-1）的软包电池。

图1. MOF 主体的多尺度设计和表征

总之，该工作通过调节不同催化中心之间的相互作用范围和定制金属中心，在分子/原子水平上精细调节吸附强度和催化效果。理论计算和实验证实，D-MOF-Cu具有更好的构型兼容性和优化的金属中心和 LiPS 之间的轨道杂化，进而比其类似物具有更高的催化活性。

此外，D-MOFs 在 CNT 上的原位组装实现了基于 MOF 的纳米线，可作为高效的硫宿主。这种宿主可储存硫且促进锂离子电池的转化并加快电子转移、具有出色的长循环稳定性和较低的衰减率、在高硫负荷下，锂离子电池的平均容量高达 10.04 mAh cm^-2。因此，该工作证明了双活性中心 MOFs 作为高效锂离子电池转化催化剂将为高能量密度 LSB 的先进多孔硫载体设计提供启示。

图2. D-MOF-Cu 催化过程的机理

Engineering Configuration Compatibility and Electronic Structure in Axially Assembled Metal–Organic Framework Nanowires for High-Performance Lithium Sulfur Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01698