深大杨金龙/清华深研院周光敏AM：可逆锂-二氧化碳电池双向催化剂的能带工程指导设计

Li-CO₂电池在碳中和背景下引起了人们的极大兴趣，但其实用性受到了正极CO₂氧化还原反应动力学缓慢的严重阻碍，带来了过高的过电位和低库仑效率等严峻的挑战。对于复杂的多电子转移过程，在分子或原子水平上设计催化剂以及理解电子状态与性能之间的关系对CO₂氧化还原至关重要。

在此， 深圳大学杨金龙，清华大学深圳国际研究生院周光敏等人以Co₃S₄为模型体系，通过密度泛函理论计算表明，引入Cu和硫空位后，Co₃S₄的d带和p带中心分别在CO₂和Li两种物质间杂化，有利于反应物的吸附和Li₂CO₃的分解，实验结果进一步验证了能带工程的有效性。结果制备出了一种高效的双向催化剂，其电压间隙极小，仅为0.73 V，库仑效率高达92.6%，超过了同类条件下的催化剂。

图2.电化学性能

总之，该工作应用能带工程设计制备高效的Vs-Co₂CuS₄ CO2氧化还原催化剂。结合DFT计算和实验，揭示了其结构与Li-CO₂电池性能之间的关系。结果表明，p带中心的向上移动加强了Vs-Co₂CuS₄与Li物种之间的相互作用，有利于电荷扩散途径的形成，进一步促进Li₂CO₃的分解。

此外，双向Vs-Co₂CuS₄表现出优异的电化学性能，电压间隙极小，为0.73 V，库仑效率高达92.6%。因此，该研究为开发高效正极催化剂和理解高性能锂-二氧化碳电池的电化学催化机理提供了有价值的见解。

图2.DFT计算

Energy Band Engineering Guided Design of Bidirectional Catalyst for Reversible Li-CO2 Batteries， Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308889

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